介质阻挡放电-催化降解甲苯产物及反应机理研究

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低温等离子体-催化技术在处理有机和异味恶臭废气上具有能耗低、投资少、处理效率高、不产生二次污染等显著优点。然而目前国内外关于低温等离子体催化去除VOCs相互作用机理的研究报导较少,对反应过程中多相态产物的分析还不清晰。 本文对介质阻挡放电-催化降解甲苯进行了系统地研究,并比较全面地分析了甲苯降解的产物。在实验的基础上进一步完善了介质阻挡放电-催化体系中甲苯的降解机理。主要研究结果如下: (1)介质阻挡放电结合催化剂可以有效地提高甲苯的去除率。等离子体与催化剂的结合方式直接影响甲苯的降解效率。在三种不同的结合方式下,甲苯去除率的顺序为:催化剂结合在等离子体区>催化剂结合在冷阱区>催化剂结合在冷阱区,甲苯气体不经等离子体放电。催化剂的结合方式也会影响CO2选择性及碳平衡,催化剂结合等离子体能提高甲苯的去除率,但没有解决碳平衡低的问题。当催化剂结合在冷阱区时,CO和CO2产率都提高了,碳平衡比等离子体区结合催化剂时高20%。 (2)O3的催化分解产生的活性氧对甲苯的降解起主导作用。各种金属氧化物催化剂对甲苯的去除效果与其对O3的分解能力相一致。金属氧化物催化剂在等离子体区分解O3和甲苯的活性顺序为:Fe>Al>Mn≈Ti>Cu>Co。 (3)考察能量密度、水汽含量和O2百分浓度等对不同催化剂结合方式下的甲苯去除率、O3的浓度及CO、CO2的生成的影响。结果表明,高能量密度下有较高的O3浓度从而有利于甲苯去除率和碳平衡的提高。水汽抑制O3的产生和分解,降低甲苯去除率,但能提高CO2选择性。O2含量在5%时,催化剂对O3较好的有分解效果,甲苯的去除率最高。氮气作载气虽然不会明显地降低甲苯去除效果,但会影响碳平衡和CO2选择性。 (4)副产物的产生是碳平衡相对较低的原因之一。对介质阻挡放电-催化降解甲苯的不完全降解产物进行分析,结果表明催化剂的加入能减少副产物的种类和浓度。副产物中除了含有苯环开环后的小分子产物,如甲酸、硝基甲烷、丁酮,还有带苯环的物质:苯甲醛、苯甲酸、苯酚、硝基苯和萘等。对副产物生成途径进行了分析,并在此基础上完善了等离子体-催化体系的降解机理。 (5)探讨了低温等离子体和低温等离子体-催化降解甲苯过程中,甲苯降解反应速率与电场强度以及甲苯去除率与进口甲苯浓度的动力学关系。
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