【摘 要】
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该论文首次将超临界介质引入CO+H合成低碳醇体系,在固定床反应器中对超临界相由合成气合成低碳醇进行探索.选择有代表性的Cu-Co、Zn-Cr和Zr-Mn三个催化体系为研究对象,利用超
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该论文首次将超临界介质引入CO+H<,2>合成低碳醇体系,在固定床反应器中对超临界相由合成气合成低碳醇进行探索.选择有代表性的Cu-Co、Zn-Cr和Zr-Mn三个催化体系为研究对象,利用超临界流体的特性,研究在超临界条件下低碳醇合成的规律及提高产物中C<,2+>OH含量的可能性,考察超细催化剂超临界相合成低碳醇的特点.采用化学富集法研究超临界流体中低碳醇形成的链增长机理和基元反应,用Monte Carlo方法研究十二烷-醇溶液的分子质心C-C、C-O原子间的径向分布函数,从分子水平认识超临界介质和反应产物之间的作用,对得到的实验结果给予了较合理的解释.超临界介质的引入使合成低碳醇在超临界流体中进行,由于产物和超临界介质之间存在相互作用,超临界流体和产物形成缔全体,改变了链增长步骤的相对速度,加快了乙醇和异丁醇表面脱附,使产物分布不同于气相合成,产物的C<,2+>OH含量提高,甚至以异丁醇为主.超临界相合成低碳醇的研究为合成低碳醇催化剂的开发和高选择性合成异丁醇开辟了新思路.
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