汽车尾气净化三效催化剂的研究

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随着汽车行业的发展,空气污染日益严重,三效催化剂是控制汽车尾气污染最有效的手段。本文对新型的铈锆固溶体材料以及整体式汽车尾气净化三效催化剂做了多方面的研究。采用不同制备方法制备了Ce0.65Zr0.33Pd0.02Oδ催化剂,用XRD、XRF、低温氮气吸附和H2-TPR等手段对高温老化前后的催化剂进行了表征,考察了制备方法、制备条件、贵金属含量对于催化剂三效催化性能和抗高温老化性能的影响;对整体式催化剂涂层制备技术、贵金属组成、铈锆含量,以及不同负载方式进行了研究,并对催化剂的催化活性,空燃比窗口和老化性能进行了考察。   在新型的铈锆固溶体Ce0.65Zr0.33Pd0.02Oδ催化剂的研究中,采用溶胶凝胶法制备的催化剂由于少部分PdO高度分散在催化剂表面,大部分钯进入CeO2晶格中,经1000℃焙烧4h后,Pd和Ce价态变化不明显,催化剂仍具有较好的催化活性。其他方法制备的催化剂PdO在催化剂表面分散,经高温焙烧,易发生烧结,导致活性下降。经过1000℃高温焙烧4h后,溶胶凝胶法制备的催化剂CO、HC和NO的起燃温度分别提高了50℃,15℃和102℃。   将制备的铈锆固溶体材料用于整体式多层负载三效催化剂中,与其他负载方式的催化剂一起进行了催化活性、空燃比窗口和老化性能考察。结果表明:新鲜催化剂的催化活性差异不明显,具有Pd-CZ结构的催化剂有优异的CO氧化性能,对于CO的起燃温度为200℃;具有Pd-Al结构的催化剂有较好的NO催化活性,对于NO的起燃温度为320℃,且在339℃时达到完全转化。经过1000℃焙烧4h,催化剂活性明显降低,涂层中含新型铈锆固溶体材料的催化剂表现出最优异的老化性能,其CO、HC、NO的起燃温度分别为252℃、358℃、360℃;组成为Rh+Pd+CZ+Al的催化剂抗老化性能较差,其CO、HC、NO的起燃温度分别为320℃、392℃、415℃;催化剂的分层分布有利于催化剂高温稳定性能的提高。对于空燃比窗口的比较发现,多层负载对催化剂空燃比窗口的影响不大;经高温焙烧后,空燃比窗口减小。
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