【摘 要】
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化石能源的不断消耗和温室气体的大量排放给能源和环境带来很大挑战。因此,开发可再生清洁能源替代化石能源迫在眉睫。太阳能是世界上最丰富的可再生清洁能源,而氢气是一种富有前景的能源载体,具有高的能量密度(120-142 MJkg-1),燃烧产生水,不会污染环境。光电化学（photoelectrochemical,PEC）分解水电池可以实现太阳能到氢能的转化,是替代化石能源的理想途径,成为未来解决能源问题
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化石能源的不断消耗和温室气体的大量排放给能源和环境带来很大挑战。因此,开发可再生清洁能源替代化石能源迫在眉睫。太阳能是世界上最丰富的可再生清洁能源,而氢气是一种富有前景的能源载体,具有高的能量密度(120-142 MJkg-1),燃烧产生水,不会污染环境。光电化学（photoelectrochemical,PEC）分解水电池可以实现太阳能到氢能的转化,是替代化石能源的理想途径,成为未来解决能源问题的有前景的、环境友好的先进技术。半导体材料是PEC分解水电池的核心部分。氧化锌（Zn O）具有高的电子迁移率(205-300 cm~2V-1s-1)、形貌丰富与环境友好等优势,被广泛地用作PEC分解水电池的光阳极材料。利用水热法在导电硬衬底（如ITO）上制备Zn O纳米阵列,但是需要在导电硬衬底上预先沉积Zn O纳米颗粒种子层。通过引入锌箔作为衬底材料,可省掉预沉积工艺,且这种衬底本身具有柔性化、轻薄的特征,适合绿色能源对大面积、低成本技术特性的要求。然而,在PEC应用中,锌衬底存在腐蚀问题,在引入异质结材料的配方工艺体系尤为严重,成为该路线的瓶颈难题。在这一背景下,本文系统地开展了如下创新性的研究工作:（1）针对在易腐蚀的锌衬底表面上Zn O致密成核的难题,在氨水和氢氧化钠生长体系中,通过调控铵根离子浓度和氢氧根离子浓度,结合化学热力学理论,利用水热法在锌衬底表面上原位制备了不同面密度的Zn O纳米阵列。通过关联基于锌衬底的Zn O纳米阵列的水热生长条件和线性扫描伏安曲线,得到能够应用于PEC分解水的Zn O纳米阵列的工艺窗口。致密的Zn O纳米阵列光阳极的暗电流密度在Na2S、Na2SO3以及混合的Na2S和Na2SO3电解液中的暗电流密度都可以达到ITO衬底的水平。（2）在静态离子交换工艺体系中,通过一步法离子交换工艺,成功地将Zn S壳层原位沉积在基于锌衬底的Zn O纳米阵列表面上,形成Zn O/Zn S异质结。形貌表征表明Zn S壳层由直径约为13 nm的纳米颗粒组成。在AM 1.5G（100 m W/cm~2）光照下,Zn O/Zn S异质结光阳极的光电流密度（0.073 m A/cm~2 at 0 V vs Ag/Ag Cl）和光转化效率（0.034%）分别是纯Zn O纳米阵列光阳极的1.35倍和1.42倍。（3）为了保证Zn O纳米阵列结构在异质结制备工艺过程中免受腐蚀破坏,采用两步法离子交换工艺（阴离子交换和阳离子交换）,将Zn Se/Cd Se壳层原位沉积在基于锌衬底的Zn O纳米阵列表面上。形貌表征表明Zn Se/Cd Se纳米薄膜共形地包裹在Zn O纳米阵列表面上;光致发光（photoluminescence,PL）谱和紫外可见光漫反射吸收谱表明Zn Se/Cd Se纳米薄膜显著地提高了Zn O纳米阵列的载流子分离效率和可见光吸收能力。在AM 1.5G（100 m W/cm~2）光照下,Zn O/Zn Se/Cd Se异质结光阳极的光电流密度（3 m A/cm~2at-0.2 V vs Ag/Ag Cl）和光转化效率（1.99%）分别是纯Zn O纳米阵列光阳极的27.55倍和40.61倍。（4）为了探讨Zn O/Cd S/Cd Se异质结工艺参数（SILAR沉积次数、Cd S和Cd Se的敏化顺序、Cd Se的前驱体）对PEC性能的影响,通过连续离子层吸附反应法（successive ionic layer adsorption and reaction,SILAR）和改进的化学浴沉积法（chemical bath deposition,CBD）,将Cd S/Cd Se壳层原位共敏化在基于锌衬底的Zn O纳米阵列表面上。形貌表征表明Cd S/Cd Se纳米薄膜共形地覆盖在Zn O纳米阵列表面上。PL谱和紫外可见光漫反射吸收谱表明Cd S/Cd Se共敏化极大地提高了Zn O纳米阵列的载流子分离效率和可见光吸收能力。由于Zn O纳米阵列和Cd S/Cd Se共敏化剂的协同作用,最优结构的Zn O/Cd S/Cd Se异质结（Zn O-Cd S5-Cd Se）光阳极在AM 1.5G（100 m W/cm~2）光照下,光电流密度在-0.2 V vs Ag/Ag Cl处达到6.244 m A/cm~2,是纯Zn O纳米阵列光阳极的57.28倍。此外,Zn O-Cd S5-Cd Se光阳极的光转化效率和入射单色光子-电子转化效率分别达到4.381%和80.92%。
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