【摘 要】
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近年来,钾离子电池因其丰富的资源储量,在规模化电能存储领域极具潜力。而决定其电化学性能的关键因素之一在于创制针对大半径钾离子存储的碳负极材料。我国煤沥青储量丰富,主要由三环及以上的稠环芳烃及其衍生物构成,其衍生碳材料具有高度可调的碳结晶度和碳层间距,这一特点使煤沥青成为二次电池负极材料的优选原料之一。然而,沥青族组分的结构对其衍生碳材料微观结构的影响规律及储钾机理鲜有报道。如若充分利用煤沥青中稠环
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近年来,钾离子电池因其丰富的资源储量,在规模化电能存储领域极具潜力。而决定其电化学性能的关键因素之一在于创制针对大半径钾离子存储的碳负极材料。我国煤沥青储量丰富,主要由三环及以上的稠环芳烃及其衍生物构成,其衍生碳材料具有高度可调的碳结晶度和碳层间距,这一特点使煤沥青成为二次电池负极材料的优选原料之一。然而,沥青族组分的结构对其衍生碳材料微观结构的影响规律及储钾机理鲜有报道。如若充分利用煤沥青中稠环芳烃分子的结构特点,“自下而上”地合成针对大半径钾离子存储和输运的负极材料,并充分理解和揭示钾离子的储运机制,将为煤沥青在钾离子电池负极材料领域的发展开辟新途径。在此基础上,以煤焦油中富含的喹啉为结构单元,通过Al Cl3催化聚合的方法合成喹啉低聚物,结合杂原子硫掺杂和模板法等技术手段,构筑了高性能钾离子电池负极材料。具体研究内容如下:(1)采用溶剂分离的方法对煤沥青进行分割,得到甲苯可溶物(TS)、喹啉可溶物(QS)和喹啉不溶物(QI),探究煤沥青族组分的结构组成;进一步地,将这三种煤沥青族组分分别炭化,研究其作为钾离子电池负极材料的电化学性能。TS组分分子量最小,热稳定性最差,失重率高达84.1%,其炭化产物以片层结构为主,层间距约0.35 nm;QS组分分子量相对较大,失重率为32.3%,其炭化产物多以相互堆叠的片层为主,层间距约为0.35 nm;QI分子量最大,热稳定性较好,失重率仅为11.2%,其炭化产物以尺寸大小不一的球形颗粒为主,碳层间距较大,约为0.38 nm。TS、QS、QI炭化产物在0.05 A g-1下的容量分别为257、333、271 m Ah g-1,在2 A g-1下1000次循环后容量分别为12、70、97 m Ah g-1。(2)以煤焦油中富含的喹啉为结构单元,通过Al Cl3催化聚合合成喹啉低聚物,结合杂原子硫的掺杂和模板界面诱导策略制备了硫掺杂喹啉低聚物软碳纳米片。该软碳纳米片具有较大的碳层间距(0.396 nm),适度的缺陷以及相对有序的碳层结构,不仅能够缓解体积膨胀,而且有利于提升钾离子的扩散速率,增强储钾能力。将其作为钾离子电池负极材料时,在0.05 A g-1下可逆容量为456m A h g-1,在2 A g-1下1000次循环后为188.9 m A h g-1,具有优异的可逆容量和循环性能。
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