氨是一种有刺激性和恶臭味的有毒气体。大气氨与硫酸和硝酸形成的二次无机气溶胶是大气细颗粒物(PM2.5)的主要成分,是灰霾污染的元凶之一。同时,氨已成为主要的氮沉降物,导致生态系统功能退化。然而,国际社会对氨减排仍然缺乏重视,造成该情况的主要原因之一是各个人为氨排放源及其对大气氨的贡献率尚未完全明确,难以制定切实可行的减排计划。目前,大气氨源解析的研究十分缺乏。相关研究通常将氨的人为排放源分为农业源与非农业源两大类。农业源含畜禽养殖业和种植业两个子排放源。非农业源的总排放量相对较少,但子排放源种类多,包括废水排放源,固体废物排放源,化石燃料燃烧源(燃煤发电厂和汽车尾气排放)。当前,大气氨源解析的研究均采用氨的氮稳定同位素比值(δ15N-NH3)作为分析工具。使用δ 15N-NH3数值恰好可区分农业源与化石燃料燃烧源。然而,对大气氨源的分析仍需要进一步区分其子排放源,仅用15N-NH3很难实现。稳定同位素联合技术可提供更多信息来区分化合物的不同来源。因此本研究将δ 15N-NH3和δ D-NH3的组合使用,用于分配NH3源,建立更加完善的氨源谱图。同时根据大气环境中氨与氨排放源的δ 15N-NH3相δ D-NH3数据,使用同位素混合模型(IsoSource)对城市地区的大气氨源进行解析。最终,揭示青岛地区各个排放源对城市地区大气氨贡献率,评估该地区人为源氨排放对生态环境造成的影响。具体研究内容如下:1.经过实验验证,ChemComb蜂窝溶蚀器(涂敷4%的柠檬酸甲醇溶液),对不同浓度的NH3的吸收效率可达99%以上,可以用于同时收集气态氨和颗粒相氨/铵,收集后样品采用次溴酸(BrO-)氧化-羟胺(NH2OH)还原法分析其δ15N-NH3同样经实验验证,MgC12对低浓度NH3的吸附效率均达到99%以上,可以采集NH3用于δ D-NH3分析,从而避免了水中氢同位素对氨的干扰。关于δD-NH3的分析方法,,即将采集氨气后的MgCl2(即MgC12·xNH3)经过脱水处理后,注入元素分析仪,在元素分析仪内MgC12·xNH3释放NH3,同时完成NH3裂解为H2和N2的过程。随后N2被引入同位素比质谱仪(IRMS)进行氢同位素分析。2.依照上述确定的采样方法,制备两套现场采样装置分别用于δ 15N-NH3和δ D-NH3分析的采样。实地现场采样点主要确定包括;养猪场、养鸡场、小麦地、秸秆焚烧炉、发电厂、公路隧道、市政污水厂、公共教室、青岛城市环境地区。实地采集的样品经过上述确定同位素分析方法分析后发现:δ 15N-NH3可以较好得区分大气氨的农业源和非农业源,但是其子排放源却有较多得重叠。同时通过观察各个排放源的δ D-NH3发现,在每个排放源分类下,它们的子排放源的δ D-NH3有较大的差别。因此,通过对大气氨排放源的δ 15N-NH3和δ D-NH3分析可以更好得鉴别各个子排放源,为预测氨污染提供理论依据,在完善我国氨排放清单,制定氨减排计划方面具有实际意义。最后本研究通过同位素混合模型(IsoSource)分析确定了青岛地区各个氨排放源对城市地区得贡献率如下:化石燃料燃烧、畜禽养殖、农田肥料、生物质燃烧、人体呼吸排放、污水厂的贡献百分比分别为:39%、10%、19%、8%、3%、21%。分析发现,化石燃料燃烧和农业排放源对青岛的城市地区氨排放的贡献率最大,可能和城市集约化氮肥农田养殖有关,其次,发现生物质燃烧仍有较高的贡献率,因此生物质燃烧的控制在原有基础上应进一步加强。同时居民生活排放源对青岛城市地区贡献率较大,需要引起足够的重视。