【摘 要】
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随着当今世界科学技术的不断发展,人们对能源的需求逐年增高。一方面,能源的消耗使传统化石能源储量逐渐下降;另一方面,石油能源消耗带来的环境污染问题日趋严重。热电器件以体积灵巧、重量轻、使用过程无噪音、无机械运动、无污染、易于控制以及对热能独特的利用优势而备受关注。本文以高温半哈斯勒合金为研究对象,实验研究了Ti、Hf、Ta元素共掺杂p型NbFeSb和V、Nb、Ta、Zr、Hf单掺杂n型TiCoSb对
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随着当今世界科学技术的不断发展,人们对能源的需求逐年增高。一方面,能源的消耗使传统化石能源储量逐渐下降;另一方面,石油能源消耗带来的环境污染问题日趋严重。热电器件以体积灵巧、重量轻、使用过程无噪音、无机械运动、无污染、易于控制以及对热能独特的利用优势而备受关注。本文以高温半哈斯勒合金为研究对象,实验研究了Ti、Hf、Ta元素共掺杂p型NbFeSb和V、Nb、Ta、Zr、Hf单掺杂n型TiCoSb对材料热电性能的影响。采用电弧+悬浮两步熔炼、高温长时间退火、高能球磨、放电等离子烧结等工艺制备了Nb1-2xHfxTixFeSb、Nb0.84-yTayTi0.08Hf0.08FeSb和Ti1-xAxCo Sb(A=V、Nb、Ta、Zr、Hf,x=0、0.025、0.05、0.075、0.1、0.125、0.15)系列样品,对其物相、微观结构以及热电性能进行详细研究,得出如下结论:(1)在Nb1-2xTixHfxFeSb系列样品中,获得了较纯的Half-Heusler(HH)合金相。Ti、Hf共掺杂替代Nb,使得p型NbFeSb的载流子浓度增大,样品的电导率随着掺杂含量的升高而增大,而且Seebeck系数在873 K保持在150μV/K以上。当Ti、Hf掺杂量各为8 at.%时,载流子浓度为2.8×1021cm-3,接近NbFeSb体系的最佳载流子浓度。功率因子得到优化,在873 K时,样品x=0.08和样品x=0.1的功率因子均达到5000μW/m-1K-2以上;在600 K,样品x=0.08的最大功率因子达到5600μW/m-1K-2。同时共掺杂引起的晶格畸变降低了热导率,在873 K,样品的总热导率由x=0的9 W/m-1K-1降低到了x=0.08的5.8 W/m-1K-1,降低了35.5%;晶格热导率由x=0的8 W/m-1K-1降到了x=0.08的3 W/m-1K-1,降低了62.5%。在873 K,Nb0.84Ti0.08Hf0.08FeSb样品的热电优值(ZT)达到了0.87。(2)在Nb0.84Ti0.08Hf0.08FeSb中的Nb位继续掺入Ta,Nb0.84-yTayTi0.08Hf0.08FeSb系列试样仍为HH相。Ta掺杂对体系的载流子浓度并无大的影响,保持在2.9×1021cm-3左右,电输运性能没有明显的变化。但由于Ta元素与Nb0.84Ti0.08Hf0.08FeSb基体中Ti、Nb、Hf存在的显著的原子质量和尺寸差异,引起应力场波动散射和质量波动散射,产生的强的晶格畸变和点缺陷散射中心,有效的散射了声子。在873 K时,总热导率从样品y=0的6 Wm-1K-1降低至y=0.24的4 Wm-1K-1,下降了约33%;晶格热导率从y=0的3.6 Wm-1K-1降到样品y=0.24的2 Wm-1K-1,下降了55.5%,三元掺杂样品获得了高达1.1的ZT值。(3)在V、Nb、Ta、Zr、Hf五种元素单掺杂TiCoSb体系中,均获得了较纯的TiCoSb相。通过PPMS测试并计算了五种单掺的样品的载流子浓度,其中Zr、Hf作为等电子掺杂剂,略有降低载流子浓度。V、Nb、Ta作为施主掺杂剂,增加了载流子浓度。电输运性能测试表明,Ta对样品的电导率的改善最明显,室温下x=0的电导率由23.23 S/m升高到x=0.025的59159 S/m;973 K,x=0的电导率由3543 S/m升高到x=0.025的29702 S/m。在等掺杂量的条件下,对载流子浓度及电导率提升的能力:Ta>Nb>V;相应的Seebeck系数的降低幅度:V>Nb>Ta,对功率因子的优化效果:Nb>Ta>V。五种元素单掺杂均能引入点缺陷作为散射中心引起热导率的降低。其中Ta掺杂在高温区间V在低温区间对晶格热导率的降低效果较好,在973 K,Ta单掺杂样品的晶格热导率由x=0的6.51 Wm-1K-1降低到x=0.15的2.38 Wm-1K-1,降低幅度63%,总热导率由x=0的6.53 Wm-1K-1降低到x=0.15的2.73 Wm-1K-1,降低幅度58%。在等掺杂量的条件下,五种元素单掺杂对热导率的降低能力大小关系可表示为:Ta>Hf>V>Nb>Zr。
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