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黄铜矿结构的AⅡBⅣC2Ⅴ和AⅠBⅢC2Ⅵ 三元化合物具有良好的机械、电学和光学性能,并且其非线性光学系数大、中远红外透过率高以及热电优值高,广泛应用于非线性光学器件、发光二极管、半导体激光器、热电转换器件和太阳能电池等领域,具有重要的研究价值。目前,关于Cu基黄铜矿的掺杂和MSnP2黄铜矿半导体的研究主要集中在实验,并且对黄铜矿结构化合物多是B位或C位掺杂而极少涉及A位掺杂。迄今为止,还没有关于Cu1-xAgxInTe2或MSnP2(M=Zn,Cd,Hg)黄铜矿电子结构和物理性质的第一性原理研究,并且HgSnP2化合物还未见有实验合成或是理论预测,而这些基础性质的研究对进一步认识黄铜矿半导体具有十分重要的意义。本文基于密度泛函理论(DFT)的第一原理方法,研究了 Cu1-xAgxInTe2(x=0,0.25,0.5,0.75,1)和MSnP2(M=Zn,Cd,Hg)的晶体结构、弹性力学性质、晶格动力学特性、电子结构、光学性质和热力学性质。Cu1-xAgInTe2为四方晶系晶体,随Ag掺杂浓度增加,Cu1-xxAgInTe2晶格常数和体积单调增加。Cu1-xAgxInTe2弹性常数满足Born Huang弹性力学稳定性判据,表明其具有力学稳定性。Cu1-xAgInTe2晶体是韧性材料,具有弹性各向异性,并且{001}面的各向异性比{100}和{010}面更明显。Cu1-xAgxInTe2晶体沿第一布里渊区高对称点的声子谱中不存在虚频,其晶体结构具有动力学稳定性。CuInTe2和AgInTe2晶体的空间群为I-42d,点群为D2d,包含有五个不可约表示,即 E、A1、A2、B1、B2;Cu0.5Ag0.5InTe2、Cu0.75Ag0.25InTe2、Cu0.25Ag0.75InTe2均属于S4点群,具有3个不可约表示,即A、B、E。本文还通过分析CuInTe2晶体中较为典型的几种原子位移模式,以加深对Cu1-xAgInTe2晶体中声子振动的理解。随着掺杂Ag浓度增加,Cu1-xAgxInTe2晶体的德拜温度降低,而热容增加。在Cu1-xAgxInTe2化合物中,CuInTe2具有最高的德拜温度和最小晶格热导率,Cu0.5Ag0.5InTe2具有最低的最小晶格热导率。Cu1xAgxInTe2化合物是直接带隙半导体,其带隙随着掺杂Ag原子浓度增加而依次减小,分别为1.128 eV、1.086 eV、1.053 eV、1.029 eV 和 1.01 eV。Cu1-xAgxInTe2 单晶具有光学各向异性,在二次谐波产生和光学参量振荡器领域具有潜在的应用。Cu1-xAgInTe2多晶在紫外光区具有较高的吸收系数和光电导率,掺杂Ag原子可以进一步提高其光电导率。并且,在可见光区域内(1.59-3.27 eV),CuInTe2、Cu0.25Ag0.75InTe2 和 AgInTe2 的电导率高于2.1,是性能优良的光电材料。MSnP2(M=Zn,Cd,Hg)晶体是四方晶系晶体,空间群为I-42d,点群为D2d,其晶格常数按ZnSnP2→CdSnP2→HgSnP2的顺序单调增加。MSnP2晶体的结合能和形成能均为负数,表明该晶体具有热力学稳定性。MSnP2晶体弹性常数满足Born Huang稳定性判据,声子谱中没有虚频,表明晶体具有力学稳定性和动力学稳定性。因此,本文预测黄铜矿结构的HgSnP2晶体能够稳定存在,并能够通过实验合成。HgSnP2和CdSnP2晶体的弹性常数非常相近,因此它们具有相似的弹性力学性质。MSnP2晶体具有弹性各向异性,CdSnP2和HgSnP2晶体的弹性各向异性比ZnSnP2晶体更明显。此外,CdSnP2和HgSnP2晶体具有韧性,ZnSnP2晶体具有脆性。MSnP2的声子谱有24个分支,包括3个声学分支和21个光学分支。MSnP2晶体的声子谱及其态密度表明,高频区主要是最轻的P原子振动,而中频和低频区主要是Sn和M(Zn,Cd,Hg)原子振动。MSnP2晶体的点群为D2d,具有5个不可4约表示,即A1、A2、B1、B2和E。A1和A2模式仅涉及P原子的振动,而其他模式涉及M、Sn和P原子的振动。德拜温度按照ZnSnP2→CdSnP2→HgSnP2的顺序降低。随着温度的升高,焓缓慢增加,自由能减少,TS则快速增加。总的来说,这三种MSnP2化合物的热力学性质相似。MSnP2晶体是直接带隙半导体,其带隙值分别为2.062eV、1.424 eV、0.543 eV。由于HgSnP2与其他两种化合物之间的带隙相差较大,ZnSnP2和CdSnP2晶体的光学性质相似,而HgSnP2的光学性质较为特别。在紫外光区域内,MSnP2晶体具有较大的吸收系数和光电导率。在可见光区域内,MSnP2晶体具有非零光电导率,并且在该区域内,HgSnP2晶体的吸收系数和光电导率均显著大于ZnSnP2和CdSnP2晶体,表明HgSnP2具有更强的可见光吸收能力和更好的光伏特性。