无空穴传输层碳基钙钛矿太阳能电池的制备及性能研究

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钙钛矿太阳能电池(PSCs)的高性能和简单的制造工艺在科学界引起了越来越多的关注。在过去的几年中,新兴技术使制造大型PSCs模块成为可能。然而,空穴传输材料(HTM)和贵金属电极(Au或Ag)在传统PSCs结构中的应用,由于价格昂贵且在环境空气中不稳定,加速了器件的衰减并增加了生产成本,从而阻碍了PSCs的生产规模和实际应用。因此为了解决上述问题,本文在较高的光电转换效率的基础上降低其成本,以碳替代贵金属作为电池的对电极,在不使用昂贵的空穴传输层情况下,通过涂覆引入碳电极以提高器件的性能。论文的研究内容如下:(1)从降低钙钛矿太阳能电池的制备成本出发,使用导电碳浆作为碳电极,采用两步旋涂法制备钙钛矿薄膜,发现制备所得的CH3NH3PbI3晶粒尺寸较小,结晶不完全,界面间有孔洞和缺陷存在。并将制备的钙钛矿薄膜应用于制造无空穴传输层碳基钙钛矿太阳能电池,对FTO/c-TiO2/m-TiO2/CH3NH3PbI3/C结构的介观钙钛矿太阳能电池进行了初步探究。使用碳电极所制备的钙钛矿太阳能电池能量转换效率(PCE)为4.26%,未封装器件在放置360 h后光电转换效率约为初始效率的50%。(2)采用溶剂工程改善钙钛矿的成膜质量,将PbI2的N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和二甲基亚砜(DMSO)混合溶液作为前驱体溶液,采用两步旋涂法制备CH3NH3PbI3薄膜和PSCs。探究了不同溶剂比例对钙钛矿薄膜成膜质量和电池器件光电性能的影响。DMF和DMSO混合溶剂的使用能有效提高前驱体的转化,减少钙钛矿薄膜中PbI2的残留。通过调节前驱体溶液中DMF和DMSO溶剂的比例,有效地调节钙钛矿的结晶过程,改善薄膜的表面形貌,提高钙钛矿晶体的结晶度,得到当溶剂比例为DMF:DMSO=9:1时,所制备的钙钛矿薄膜的质量和结晶度更好,基于该薄膜制备的钙钛矿太阳能电池PCE达到7.82%。(3)我们提供了一种简便、有效和低成本的策略来提高钙钛矿薄膜的质量,将4-叔丁基吡啶(TBP)添加剂引入钙钛矿前驱体溶液中,探究TBP的引入对钙钛矿薄膜质量以及电池器件光电性能的影响。通过TBP添加剂的诱导获得了相对致密均匀的钙钛矿薄膜,提高了CH3NH3PbI3的晶粒尺寸和光吸收性能、降低了钙钛矿薄膜的缺陷态密度,从而提高了PSCs的光伏性能,最佳器件PCE达到11.22%。同时,PSCs器件在湿度为40%的环境空气条件下表现出较低的劣化率,PCE在360 h后仍保持其初始值的80%以上,从而大幅增强了其在水汽中的稳定性。
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