【摘 要】
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层状双氢氧化物(LDHs),俗称水滑石类化合物,是一种二维无机片状材料,具有良好的阴离子交换能力、丰富的活性位点和对环境友好等特点,在吸附、催化领域具有广阔的应用前景。经高温煅烧后,LDHs会转化为双金属氧化物(LDOs)。据报道,与LDHs相比,经煅烧获得的LDOs具有更优良的吸附性能。然而,水滑石类化合物对阳离子和非离子有机污染物的吸附能力有限。基于此,本论文将碳点(CDs)修饰于LDOs表面
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层状双氢氧化物(LDHs),俗称水滑石类化合物,是一种二维无机片状材料,具有良好的阴离子交换能力、丰富的活性位点和对环境友好等特点,在吸附、催化领域具有广阔的应用前景。经高温煅烧后,LDHs会转化为双金属氧化物(LDOs)。据报道,与LDHs相比,经煅烧获得的LDOs具有更优良的吸附性能。然而,水滑石类化合物对阳离子和非离子有机污染物的吸附能力有限。基于此,本论文将碳点(CDs)修饰于LDOs表面,从而获得对阴离子和阳离子染料都具备较强吸附性能的新型LDOs杂化材料。本研究首先通过水热合成法制备表面修饰阴离子表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(SDBS)的Mg Al-LDH,然后将其在450 oC、N2保护下进行高温煅烧,Mg Al-LDH表面修饰的SDBS原位转化为纳米CDs,均匀分布于Mg Al-LDO表面,得到了一种表面修饰CDs的多功能LDO杂化材料(CDs@Mg Al-LDO),实现了对阴离子和阳离子染料的高效吸附。主要研究成果如下:(1)CDs@Mg Al-LDO具有六边形层状结构,片层横向尺寸约为500 nm,纳米片厚度均一;X-射线衍射表明,修饰CDs后,CDs@Mg Al-LDO仍具有LDO的“记忆效应”,分散在水溶液中能恢复高温煅烧前的LDHs结构;CDs@Mg Al-LDO表面均匀分布的CDs为石墨化碳;此外,CDs增加了LDO的疏水结合位点,有助于提高其对阳离子和阴离子染料的吸附性能。(2)CDs@Mg Al-LDO对孔雀石绿(阳离子染料),刚果红和直接湖蓝5B(阴离子染料)三种染料的吸附结果表明:CDs@Mg Al-LDO在p H=5-10的范围内对孔雀石绿有着优异的吸附性能;随着p H值的增大,CDs@Mg Al-LDO对刚果红和直接湖蓝5B的吸附量逐渐减小;CDs@Mg Al-LDO对三种染料的吸附在6 h左右趋近于平衡;CDs@Mg Al-LDO对孔雀石绿,刚果红和直接湖蓝5B的吸附行为符合准二级动力学模型,准二级动力学拟合的相关系数(R~2)在0.9901-0.9911之间;吸附过程符合Freundlich等温吸附模型,为非均相吸附;通过Langmuir等温吸附模型拟合得到CDs@Mg Al-LDO对三种染料的最大吸附容量为3628.9-5174.1 mg/g;CDs@Mg Al-LDO对孔雀石绿的吸附机理包括疏水相互作用、表面络合和氢键作用;对刚果红和直接湖蓝5B的吸附机理包括疏水相互作用,表面络合,氢键作用和静电作用。
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