【摘 要】
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近些年来,随着智能可穿戴电子设备如无线耳机、智能眼镜、智能手表等在生活中越来越受欢迎,传统的电池供电方式已无法满足人们长期使用需求,市场迫切需要开发一种能满足可持续的供电技术。在众多新兴能源发电方法中,可以直接将人体与外界环境之间的温差转化为电能的热电器件（thermoelectric generator,TEG）逐渐走进了人们的视野,易于穿戴集成且无机械振动,能做到可持续供电而不需要维护,是一种
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近些年来,随着智能可穿戴电子设备如无线耳机、智能眼镜、智能手表等在生活中越来越受欢迎,传统的电池供电方式已无法满足人们长期使用需求,市场迫切需要开发一种能满足可持续的供电技术。在众多新兴能源发电方法中,可以直接将人体与外界环境之间的温差转化为电能的热电器件（thermoelectric generator,TEG）逐渐走进了人们的视野,易于穿戴集成且无机械振动,能做到可持续供电而不需要维护,是一种理想的自供电技术。在热电材料领域,研究较多的基本是p型热电材料,相对而言n型热电材料中研究较多的是一些有毒的含Te材料,如碲化铋和碲化银,并不适用于柔性可穿戴设备,因此需要探索无Te热电材料。硒化银（Ag2Se）作为一种“电子晶体,声子液体”的n型热电材料,在近室温附近具有高导电性和低导热性,具有丰富的地壳储量,是一种环境友好性材料。本论文先是使用模板法制备出纯相Ag2Se粉体,通过真空辅助过滤和丝网印刷制备热电薄膜及热电单元,后采用磁控溅射制备热电薄膜,如下:（1）首先采用模板法合成了纯相Ag2Se纳米棒,后通过真空辅助过滤方法制备了不同Ag2Se含量的Ag2Se/聚乙烯吡咯烷酮（PVP）复合热电薄膜。其中,0.15 wt%Ag2Se/PVP薄膜热电性能最佳,在320 K时功率因子最大为16.18μW?m-1?K-2。由其制备出的热电单元在温差为40 K时,开路电压为10.9 m V,输出功率为55.57 n W。柔性测试薄膜弯曲500次时,电导率变为初始值的89.8%。在空气中放置40天内的薄膜的热电性基本保持稳定,50天后仅电导率下降到初始值的89%。在该实验的基础上提出对薄膜进一步冷压处理,其中仅冷压处理不加PVP热电薄膜的热电性能最佳,在380 K时最大功率因子为136μW?m-1?K-2,且柔性可靠性最佳,弯曲1500次后电导率仅变为原来的91.48%,由其制备出的热电单元在温差为40 K时,开路电压为17 m V,输出功率为391 n W。（2）提出了使用丝网印刷制备Ag2Se/PVP热电单元。调整Ag2Se与PVP的比例制备了三种热电单元。其中PVP含量最少的PI30热电单元的功率因子最大,室温时为4.3μW?m-1?K-2,但其柔性可靠性最差。热电单元的电导率在弯曲1500次后降低到初始值的81%。测试PI30热电单元输出性能,在温差为40 K时,开路电压为21.6 m V,最大输出功率为233.3 n W。在制备Ag2Se/PVP热电单元的基础上,提出了扇形Ag2Se-Cu2S热电单元,调整Cu2S与PEDOT:PSS比例制备了四种热电单元。其中PI1.2热电单元性能最佳,在300 K时,功率因子为6.39μW?m-1?K-2。在弯曲1500次后,PI1.2电导率降至初始值的75%。选择PI1.2 Cu2S/PEDOT:PSS热电单元和PI30 Ag2Se/PVP热电单元制备了扇形Ag2Se-Cu2S热电单元,对其进行输出性能测试,当温差为20 K时,开路电压为33.5 m V,输出功率为163.20 n W。（3）提出了采用磁控溅射制备Ag2Se柔性热电薄膜,系统的研究不同退火温度、溅射功率和溅射时间对薄膜热电性能的影响。控制其余实验变量,真空氛围下设置了6个退火温度,其中623 K退火处理的薄膜热电性能最佳,300 K时功率因子为526.86μW?m-1?K-2。控制其余实验变量,设置了5个溅射功率,其中80 W薄膜的热电性能最佳,300 K时功率因子为526.86μW?m-1?K-2（80 W薄膜即623 K薄膜）。控制其余实验变量,设置了5个溅射时间,其中25 min薄膜的热电性能最佳,300 K时为555.55μW?m-1?K-2。对573 K薄膜进行柔性测试,在弯曲1000次后,薄膜的电导率仅下降到初始值的87%,并且随着弯曲次数的增加,其电导率基本保持不变。
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