【摘 要】
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迄今,细菌感染仍然是人类健康的巨大威胁之一,抗生素的滥用导致超级细菌的出现,因此开发新型高效的抗菌药物迫在眉睫。与传统抗生素不同,纳米酶有良好的膜通透性和生物相容性,不太会引起细菌的耐药性。基于其丰富的表面金属原子比,几种贵金属基纳米酶(如金、银、铂和钯)显示出优异的催化活性,所以被广泛应用于生物医学领域,如生物传感、癌症检测或治疗、神经保护、去除污染物和抗菌剂中。其中,钯纳米粒子(Pd-NPs)
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迄今,细菌感染仍然是人类健康的巨大威胁之一,抗生素的滥用导致超级细菌的出现,因此开发新型高效的抗菌药物迫在眉睫。与传统抗生素不同,纳米酶有良好的膜通透性和生物相容性,不太会引起细菌的耐药性。基于其丰富的表面金属原子比,几种贵金属基纳米酶(如金、银、铂和钯)显示出优异的催化活性,所以被广泛应用于生物医学领域,如生物传感、癌症检测或治疗、神经保护、去除污染物和抗菌剂中。其中,钯纳米粒子(Pd-NPs)因其良好的生物相容性和独特的理化性质,在抗菌领域得到广泛的应用。然而传统的Pd纳米粒子较难作为抗菌材料直接使用,因此本论文选取石墨烯(G)和三氧化二铝(Al2O3)为载体,对负载型Pd基纳米酶进行了理性的设计、结构优化、结构表征与抗菌等测试。采用简单易行的沉积-沉淀法制备不同负载量的钯/石墨烯(Pd-NPs/G)纳米酶,探讨了不同负载量纳米酶的抗菌效果和抗菌机理。此外,还探讨利用廉价商业Al2O3制备不同负载量的Pd-NPs/Al2O3纳米酶。并探讨Pd-NPs/G纳米酶、Pd-NPs/Al2O3纳米酶的类酶活性和对大肠杆菌的抗菌效果。主要研究内容如下:(1)制备不同负载量的Pd-NPs/G纳米酶,对Pd-NPs/G纳米酶的结构进行表征。以硝酸钯(Pd(NO3)2)为金属前驱体,石墨烯(G)为载体,选取操作简单、反应过程可控的沉积-沉淀法,将Pd纳米粒子沉积在G表面,100℃下反应1 h,然后再将其在200℃下用氢气(H2)还原2 h制备成Pd-NPs/G纳米酶,所制备的Pd-NPs在G表面上高度分散且尺寸大小均一。采用TEM、AC-STEM和Raman等测试手段对Pd-NPs/G纳米酶的结构进行表征。(2)Pd-NPs/G纳米酶的催化动力学实验和抗菌性能研究。首先以3,3,,5,5,-四甲基联苯胺(TMB)为显色底物,对具有相同金属浓度的0.2 wt%Pd-NPs/G和0.5 wt%Pd-NPs/G纳米酶的模拟氧化酶活性进行分析。结果表明:在相同金属浓度下,0.2 wt%Pd-NPs/G纳米酶有较强的模拟氧化物酶活性。然后对相同金属浓度时,不同负载量的Pd-NPs/G纳米酶的催化动力学进行探究,结果表明:与其他的纳米酶相比,0.2 wt%Pd-NPs/G纳米酶对底物TMB有着更好的亲和力和更强的催化活性。选取DMPO为·OH的自旋捕获剂,对Pd-NPs/G纳米酶进行ESR测试,探究其抗菌机理,结果表明:Pd-NPs/G纳米酶能催化氧气产生较强的·OH,且0.2 wt%Pd-NPs/G有着更强的催化氧气产生活性氧物质(ROS)的能力。最后以大肠杆菌为实验对象,探究Pd-NPs/G纳米酶的抗菌性能,实验表明:0.2 wt%Pd-NPs/G纳米酶的抗菌活性最强,在浓度仅为25μg/m L时抗菌率能高达90%以上。(3)不同负载量的Pd-NPs/Al2O3纳米酶的制备、表征、催化动力学实验和抗菌性能研究。采用沉积-沉淀法制Pd-NPs/Al2O3纳米酶,用TEM表征Pd-NPs/Al2O3纳米酶的形貌,XRD表征其结构。制备的Pd-NPs/Al2O3纳米酶同样具有良好的模拟氧化酶活性以及良好的抗菌效果。
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