【摘 要】
:
水是生命的源泉,水体污染严重威胁着生命体的生存和安危,阻碍和制约着经济和社会的可持续发展。金离子、放射性碘和有机挥发性污染物苯胺是水体中常见的污染物,它们的高灵敏检测和有效去除对保障人类健康、维护社会可持续发展具有重要意义。金属有机框架(Metal-organic framework,MOF)具有规则的孔隙结构、出色的稳定性、高结晶度以及可设计性,在金离子、苯胺和放射性碘等污染物的检测与去除方面具
论文部分内容阅读
水是生命的源泉,水体污染严重威胁着生命体的生存和安危,阻碍和制约着经济和社会的可持续发展。金离子、放射性碘和有机挥发性污染物苯胺是水体中常见的污染物,它们的高灵敏检测和有效去除对保障人类健康、维护社会可持续发展具有重要意义。金属有机框架(Metal-organic framework,MOF)具有规则的孔隙结构、出色的稳定性、高结晶度以及可设计性,在金离子、苯胺和放射性碘等污染物的检测与去除方面具有巨大的应用潜力,成为环境分析化学的研究热点。本论文主要围绕新型金属有机框架材料的制备及其与金离子、苯胺和放射性碘等污染物之间的相互作用机制,构建了金离子、苯胺的选择性检测方法以及放射性碘的高效吸附方法,主要包括以下内容:1.构建了基于三维铽基金属有机框架荧光探针的Au(III)检测方法。将1,4,5,8-萘四甲酸酐与5-氨基间苯二甲酸通过缩合反应制备萘酰亚胺衍生物N,N-二(3,5-二羧基苯)-1,4,5,8-萘二酰亚胺(H4BINDI),进而以H4BINDI为配体与稀土中心离子Tb3+配位,制成稳定性好的三维金属有机框架荧光探针(Tb-NDI)。Tb-NDI的激发光谱与Au(III)离子的吸收光谱重叠较大,使得Au(III)离子与Tb-NDI之间产生了有效的荧光内滤效应(IFE)而导致Tb-NDI的荧光淬灭,建立了基于金属有机框架荧光探针Tb-NDI的Au(III)离子分析方法,对Au(III)离子的检测限为32 n M,并实现了对模拟电子废液中Au(III)离子的检测。得益于Au(III)离子与Tb-NDI之间的强IFE效应,Tb-NDI对Au(Ⅲ)离子的高灵敏度、高选择性,性能比基于碳点、小分子、氧化石墨烯等的Au(III)离子荧光探针更好。2.构建了基于二维镉基金属有机框架荧光探针的苯胺检测方法。将1,8-萘二甲酸酐与5-氨基烟酸通过缩合反应制备了萘酰亚胺衍生物HNI,基于分子内旋转受限(RIR)机制,HNI化合物表现出聚集诱导发射(AIE)的特征。进而以HNI为配体与中心离子Cd2+配位,成功制备了稳定性优异的二维金属有机框架荧光探针(Cd-NI)。Cd-NI具有强的荧光性、出色的热稳定性和化学稳定性。由于Cd-NI晶体结构中具有大量强的分子间孤电子???π、C-H???π和C-H???O氢键相互作用,在受到外力的刺激下,这些相互作用受到了挤压,使框架内相邻层发生轻微的滑动并且被压缩,产生非辐射态向辐射态的转换,从而导致Cd-NI发出亮绿色的荧光。此外,富电子的苯胺分子的HOMO值远高于具有缺电子特性的Cd-NI的HOMO值,使得Cd-NI与苯胺之间产生强烈的光诱导电子转移(PET)而导致Cd-NI的荧光淬灭,由此建立了基于金属有机框架荧光探针Cd-NI的苯胺分析方法,对苯胺的检测限为60μM。得益于晶体结构中大量的孤对电子???π、C-H???π、C-H???O氢键相互作用以及Cd-NI与苯胺之间强烈的PET效应,Cd-NI表现出超高的晶格稳定性和优异的选择性,性能比以往报道的许多基于聚合物、共价有机框架等的苯胺荧光探针更好,有望用于苛刻的实际环境中苯胺的检测。3.构建了基于二维钴基金属有机框架吸附剂的放射性碘吸附方法。将1,3,5-三咪唑基苯与中心离子Co2+通过溶剂热反应配位,成功合成了一个新颖的金属有机框架材料(Co-tib)。所合成的Co-tib具有良好的热稳定性和化学稳定性。Co-tib晶体结构中开放式的一维多孔通道以及孔壁分布的大量的咪唑氮基团,使Co-tib和碘之间发生电荷转移相互作用和强烈的静电相互作用,由此建立了基于金属有机框架Co-tib的碘捕获方法。Co-tib对碘蒸气的吸附容量达1.15 g g-1,对水溶液中的碘的吸附容量达250.7 mg g-1。且温度需在高达200oC的情况下,Co-tib才会释放出碘,表明了Co-tib对碘蒸气的强滞留作用。与以往报道的许多固体吸附剂相比,Co-tib具有更好的碘吸附性能。
其他文献
有机-无机杂化钙钛矿相变材料因其种类多样性和结构可调性而受到广泛关注。特别是在多功能相变材料的探索中,卤素取代对杂化材料的相变、光电性能的调控具有重要意义。本论文中,我们合成了一系列有机-无机杂化钙钛矿化合物,并对它们的晶体结构、相变行为和光电流等性质进行了表征。本文的研究内容分为以下三个部分:第一部分,以N,N-二甲基吡咯烷(DMP),R/S/rac-N,N-二甲基-3-氟吡咯烷(DMFP)和C
本论文主要探讨基于光响应无机二维纳米片(还原氧化石墨烯)和光响应无机纳米颗粒(氧化锌)的生物复合材料的制备及其在促创面愈合和听力保护领域的应用。本论文的主要工作内容如下:第一章:介绍了光响应的无机二维纳米片还原氧化石墨烯(Reduced graphene oxide,rGO)、氧化锌(Zinc oxide,ZnO)和银(Silver,Ag)纳米颗粒的研究背景、物理和化学特征、合成方法及其在生物医学
本文主要基于纳米材料催化氧化TMB/OPD建立了系列生物传感器对血清样品和尿液样品中的尿酸进行检测分析。所构建的传感平台结合比色法和荧光法,具有准确快速、灵敏高效以及操作简便的特点。本文主要内容概括如下:第一章:简单地论述了尿酸研究的背景意义、纳米材料的性质与分类、生物传感器的简介和尿酸检测方法的种类,以及介绍了本文的研究思路与内容,并展望了比色和荧光分析在尿酸检测领域的前景。第二章:将壳聚糖稳定
迄今为止,已经有多种先进的分析方法被开发并用于化学分析检测中,与其他成本高和费时费力的分析方法相比,电化学传感器操作便捷,省时省力,在环境监测、食品安全和生物医疗等多个领域得到广泛的研究。由于比率型电化学传感器自带校准功能,比传统单信号传感器的检测精确度更高而广受好评。比率型传感器高性能的关键在于修饰电极的纳米材料和内参比探针的选择和使用,前者可作为电子转移介质提高传感器的检测灵敏度,也可基于大比
习作教学是小学语文教学的重要组成部分,它负载着培养学生的习作能力、发展学生的智力、培养学生的文化品位等一系列重要任务。然而当前习作教学存在着教学流程单一等诸多问题,不仅影响习作教学效果,同时还影响着核心素养的培养。《义务教育语文课程标准(2022年版)》以核心素养为参考,提出了应注重实现“教—学—评”一致性。本研究在调查学生习作现状的基础上,深度剖析问题背后隐藏的原因,将“教—学—评”一致性应用于
神经毒剂是一类有机磷酸酯类化合物,对乙酰胆碱酯酶(ACh E)具有抑制作用,从而能够破坏人体的神经调节系统。因此,如何实现神经毒剂结构的破坏使之从高毒性变成低毒性物质是十分重要的。纳米酶因其性能总体上优于生物酶而被广泛研究,并应用于神经毒剂及其模拟物的催化降解。其中金属有机框架(MOFs)作为一类纳米酶,在降解有害神经毒剂和模拟物方面具有特别的活性。本文主要以Zr MOFs为出发点,研究了厚度、单
四环素(Tetracycline,TET)是一种常见的抗生素,被广泛用于治疗细菌感染以及促进动物的生长。然而TET的残留也威胁着人类的健康,会造成耐药性菌株、四环素牙等不良后果。严格控制TET的残留,对人类的健康生活有着重要意义。开发灵敏、高效、简便的TET残留检测分析方法更是有着重要的现实意义。本文通过利用适配体(Aptamer,Apt)特异性高、灵敏度高、成本低等优势,以及贵金属纳米粒子优异的
本论文主要探讨了一种简单的、基于上转换纳米粒子(Upconversion nanoparticles,UCNPs)到金纳米粒子(Gold nanoparticles,Au NPs)的发光共振能量转移(Luminescence resonance energy transfer,LRET)的固相可视化生物传感器的制备过程,并将其于定量检测肠道病毒71型(Human enterovirus 71,EV
药食同源在中国有着悠久的历史。然而,在食药两用物质的使用过程中,常常伴随着中毒事件的发生。为此,研究构建食药两用物质中内源性有害物质分析新技术,将为我国食品安全有效监管规范制/修订提供技术参考,减少食品安全事故的发生,有效促进相关产业的健康快速发展。本文以食药两用物质(何首乌、决明子与附子)为研究对象,应用超高效液相色谱(UHPLC)分析技术,研究构建了其内源性有害物质蒽醌类化合物与双酯型生物碱类
随着经济一体化的到来,电子产业以其低消耗、无污染、高附加值的特点成为世界主要国家的战略性发展产业。众所周知,电子工业的发展会产生大量的电子垃圾,其中大量的贵金属可能会造成浪费。虽然电子垃圾中的金含量远高于天然矿石,但由于缺乏可靠的金提取技术,造成了严重的资源浪费。因此,开发创新和经济实用的吸附剂,从这种电子垃圾中回收黄金,对未来的可持续发展至关重要。另外,硫芥(HD)作为化学战剂中的“毒剂之王”,