纳米电极电化学还原CO2产醇的研究

来源 :华中师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:suxinlan2009
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自工业革命以来,随着经济的快速发展和自然资源的严重消耗,人类向大气中排放的吸热性气体二氧化碳等在飞速的增加,由此而引起的温室效应也随之加剧。温室效应被认为是严重的环境问题之一。当今之计是减少温室气体,扭转全球变暖趋势。电化学还原CO2将其转化为含碳有机化合物,不仅可以实现碳资源的循环应用,也是有效减少大气中CO2的方法之一。纳米材料由于其具有特殊的纳米结构和超高的比表面积,它在电化学还原CO2中应该具有特殊的催化性能。本论文主要从以下几个方面进行了具体的研究:1.我们对纳米多孔铜金合金的制备和电化学性质进行了探究。这种多孔合金材料不但具纳米孔材料的高比表面积、高孔隙率和较均匀的纳米孔,而且具有双合金的优异性能,集结构材料与功能材料的优点于一体。它在C02电化学还原中可能表现出特殊的催化活性。本工作中我们研究了向多孔铜(NPCF)上电化学镀Au形成多孔铜金合金(Cu-Au/NPCF)材料,然后再在0.5M KHCO3溶液中,以新型的Cu-Au/NPCF材料为电极电化学催化还原CO2。循环伏安曲线(LSV)表明合成的Cu-Au/NPCF材料对CO2电化学还原显示出较高的催化活性。进一步的产物分析结果表明Cu-Au/NPCF材料催化CO2还原为醇类(甲醇、乙醇)的法拉第效率明显的较高。本文探讨了Cu-Au/NPCF材料电极上CO2还原为醇类的可能机理。2.我们通过真空热处理的方法制备出含有氧空位的纳米粉末金属氧化物TiO2材料,来探讨氧空位增强TiO2电化学还原CO2产醇的研究。由于这种材料表面含有缺陷,易于吸附更多的氧元素来弥补缺陷,所以在CO2电还原中对C02的吸附力能力强,从而提高了CO2的转化率。同时我们研究了不同暴露晶面的TiO2电化学还原CO2影响。实验表明TiO2表面缺陷浓度越高,表面活性越好。本论文主要是研究在0.5mol/L KHCO3水溶液中,纳米多孔铜金合金(Cu-Au/NCF)材料电极以及含有氧空位的纳米TiO2电极上的CO2电化学还原情况。并分别系统地研究了双合金、晶面结构以及表面氧空位对电化学还原C02的影响。初步探讨了在该体系下不同电极上电化学还原CO2可能的反应机理。这对于克服能源危机,缓解温室效应,解决CO2的碳循环,都具有十分重要的意义。
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