随着工业化进程和社会经济的发展，化石燃料燃烧所导致的空气污染和温室效应已严重威胁着人类赖以生存的地球环境。如果人为排放的二氧化碳得不到有效控制，很可能在本世纪引起诸如冰川消融、海平面上升、海水酸化等全球气候重大变化。减少温室气体排放除提高能源利用率、开发新能源和清洁燃烧技术外，二氧化碳的存储越来越多地受到人们的关注。　　 一种能够高效且大量存储二氧化碳的方法就是矿物封存二氧化碳技术，即将二氧化碳排放点源（如火力发电厂等）所排放的二氧化碳收集起来，通过一定的温度压力等条件使二氧化碳与岩石矿物接触发生反应，生成稳定的碳酸盐产物，从而减少二氧化碳向大气中的排放量。矿物封存所选择的主要矿物为含碱性金属的氧化物和富含钙镁的硅酸盐矿物，如橄榄石、蛇纹石、硅灰石、玄武岩和人为排放的固体废弃物等。之所以选择这些矿物，是由于它们具有如下特性：一是有较高的能够被碳酸盐化的碱性金属含量；二是所选矿物普遍存在且量大，其利用成本低。　　 由于不同矿物结构和成分的差异，使得矿物与二氧化碳反应的难易程度不同，在常温常压下，矿物与二氧化碳发生反应的速率相当缓慢，为了提高二氧化碳与矿物的碳酸盐化反应进程，就必须人为改变反应条件，加速矿物与二氧化碳反应速率，提高二氧化碳的封存效率。为了研究矿物与二氧化碳在微观条件下的反应情况，本文采用显微激光拉曼光谱技术对不同温度、压力和介质条件下的硅灰石与高纯二氧化碳反应进行了研究，旨在揭示微观条件下硅灰石与二氧化碳的反应过程，探讨硅灰石碳酸盐化的较适宜反应条件，从而为实现二氧化碳矿物封存提供相关理论指导。本研究将开展一系列在不同温度、压力下、介质溶液体系和不同粒径大小下的硅灰石与二氧化碳的碳酸盐化原位连续观测实验研究，主要研究内容包括以下几个方面：　　 1)封闭体系下的硅灰石与碳酸钙的转变情况。拉曼光谱在鉴别矿物方面具有很好的优越性，对不同物质的特征拉曼峰位移不同，可以较好的区分反应前后矿物成分的转变情况。　　 2)封闭体系下介质溶液中二氧化碳、HCO3-含量随时间的变化情况。通过拉曼光谱采集的谱图可以根据GRAMS软件面积积分较好的反映在碳酸盐化进程中二氧化碳、HCO3-的在溶液中的含量变化情况，分析硅灰石在碳酸盐化过程中介质溶液中离子对其进程的影响。　　 3)硅灰石表面微观结构的改变。通过拉曼系统上的高像素图像采集系统实时连续采集硅灰石颗粒的溶蚀变化、产物碳酸钙晶体的形成与生长过程。　　 4)气相体系中二氧化碳密度监测。通过二氧化碳高频峰和低频峰位移的变化，采用拟合公式来计算高压腔中气相二氧化碳的加热前后的密度改变，从而为监测高压腔内压强的不同对反应进程的影响提供可靠依据。　　 5)在温度为120-200℃，压力为4-20MPa的范围内建立蒸馏水和不同浓度的NaHCO3溶液反应体系，采用拉曼光谱监测研究硅灰石碳酸盐化反应过程、反应体系中各组分的变化情况，分析碳酸盐化中的热力学过程，分析碳酸盐化反应的结果，确定一定条件下硅灰石的最优转化率。　　 通过上述研究内容，实验结果显示：　　 1．在120-200℃范围，较高的压力条件下，介质溶液中的硅灰石与二氧化碳能够较快的发生反应，反应前硅灰石的特征拉曼位移峰逐渐减弱，生成的碳酸钙特征拉曼位移峰从无到有，逐渐增强，说明随着反应进行，生成的碳酸钙产物逐渐增多。　　 2．二氧化碳和HCO3在介质溶液中的拉曼谱峰积分面积与介质中相应的水的拉曼谱峰积分面积比值的不同，能够较好的反应二氧化碳和在介质溶液中的含量情况。实验表明，其比值越大，其含量越高，越利于碳酸盐化的反应。　　 3．高分辨率显微摄像系统原位实时不间断观测在一定条件下，硅灰石针状的规则结构外形被逐渐溶蚀，最后生成菱形状的方解石晶体。　　 4．测定管状透明高压石英腔体中的二氧化碳高频峰和低频峰特征拉曼位移差，可由D(g/cm3)=0.74203(-0.019Δ3+5.90332Δ2-610.79472Δ+21050.30165)-3.54278(r2=0.99920)计算出不同样品体系中的二氧化碳密度，实时监测腔体中二氧化碳密度和压强的变化，得出压力是控制反应的重要因素，压力越大，碳酸盐化反应速率越快。　　 5．其他条件相同时，加入NaHCO3溶液的体系反应速率明显高于蒸馏水体系，反应随着NaHCO3溶液浓度的增加其速率加快，在1mol/L的NaHCO3溶液中碳酸盐化速率最快，说明加入介质溶液能够大大提高硅灰石封存二氧化碳的速率。　　 通过显微激光拉曼光谱技术对不同温度不同介质体系下的硅灰石碳酸盐化过程，证明了采用硅灰石封存二氧化碳方法的可行性。本实验利用不同物质拉曼位移的不同来分析和检测反应前后反应物和产物的变化情况，从而为更加深入和精细的研究硅灰石封存二氧化碳提供了有力的监测手段，拉曼面积积分有效地分析了溶液中各种组分的变化情况，指出影响硅灰石碳酸化的各个因素，从而更加细致的弄清各个阶段的反应变化，并对硅灰石封存二氧化碳进行定量分析研究，为寻求最优的矿物碳酸化反应介质体系提供理论指导。