【摘 要】
:
面对传统化石燃料引发的能源危机和环境问题,迫切需要可持续的清洁能源来改善这些情况。燃料电池和金属空气电池凭其能量转换效率高、安全和环境友好等优点备受关注。氧还原反应(ORR)是此类能源装置的关键半反应,但其动力学十分缓慢。铂基催化材料能有效提高氧还原反应的效率,但铂昂贵且稀少难以大规模应用。可见,有必要开发新型高效、高稳定性且价格低廉的非贵金属催化剂。金属有机框架材料(MOFs)是由金属离子或离子
论文部分内容阅读
面对传统化石燃料引发的能源危机和环境问题,迫切需要可持续的清洁能源来改善这些情况。燃料电池和金属空气电池凭其能量转换效率高、安全和环境友好等优点备受关注。氧还原反应(ORR)是此类能源装置的关键半反应,但其动力学十分缓慢。铂基催化材料能有效提高氧还原反应的效率,但铂昂贵且稀少难以大规模应用。可见,有必要开发新型高效、高稳定性且价格低廉的非贵金属催化剂。金属有机框架材料(MOFs)是由金属离子或离子簇与有机配体通过配位键形成的3D多孔材料,具有孔道结构丰富、比表面积较大、组分可调、结构稳定等优势,通过金属掺杂大幅增加活性位点的可接触性,能有效提高氧还原反应效率,是一类极具应用前景的非贵金属催化剂。本文对此开展了一系列研究。(1)热解条件对催化材料ORR性能的影响至关重要,但目前关于其影响的系统研究较少。本文以溶剂热法制备的Co掺杂沸石咪唑酯骨架材料(ZIF-8)为研究对象,研究了不同温度、不同升温速率和不同热解方式(一步和两步热解)对材料催化活性的影响。研究发现,降低升温速率有利于提高碳化完整度,进而改善材料的催化活性。另外,分步热解是改善材料催化活性的有效方法。在低温阶段采用较低的升温速率,高温阶段采用相对较高的升温速率可以获得较好活性的催化剂,在碱性介质中的半波电位可达0.82 V(vs.RHE)。(2)研究了双金属共掺杂对材料催化性能的影响。以六水合硝酸钴和乙酰丙酮铁作为金属源,引进ZIF-8内部,制备出Fe Co共掺杂的ZIF-8,最后通过高温热解得到包含Fe Co的衍生碳材料。通过调节Fe与Co的掺杂比例,发现当Fe:Co=1:1时,催化剂具有ZIF框架和碳纳米管共存的形貌,并获得了较高的石墨化程度,使Fe Co-NC能够获得较好的活性,并表现出起始电位为0.91 V(vs.RHE),半波电位为0.82 V(vs.RHE),在稳定性测试中电流保留率可以达到82%。(3)进一步研究了Co-ZIF和石墨烯杂化材料的催化性能。通过改变ZIF颗粒的生长方式,将Co-ZIF原位生长于表面含有多种含氧基团的还原氧化石墨烯(r GO)上,成功制备了Co-ZIF/r GO复合材料。通过调节r GO的添加比例,发现随着r GO的增加,Co-ZIF颗粒的分布从团聚状态转变为离散状态。当r GO添加比例达到1.5时,Co-ZIF能够分布均匀在r GO的表面,使得Co-N-C/r GO-1.5的活性和稳定性达到最佳,其碱性介质中的半波电位为0.825 V(vs.RHE),稳定性测试中的电流密度最终持有百分比要优于Co-N-C和Pt/C。
其他文献
缺口结构疲劳强度分析、疲劳寿命预测及可靠性评估是确保重大装备结构完整性和实施抗疲劳设计的瓶颈所在。由几何不连续导致的局部非均匀应力场是诱发裂纹萌生的关键区域,同时产生的应力集中现象加速裂纹的扩展。由于尺寸效应的存在,缺口结构局部损伤区域内的微观组织、材料成分、缺陷分布、应力梯度等因素决定了结构的疲劳损伤严重程度。此外,在非对称循环加载下,由平均应力产生的棘轮效应对结构应力集中区域的损伤无法逆转,如
双皮拼装剪力墙是一种新型钢筋混凝土组合装配式剪力墙,该剪力墙是由两片厚度为80mm的预制剪力墙,通过灌浆料、插筋、软索拉环等将预制剪力墙连接起来,具有标准化程度高、环境污染小、施工周期短等优点。双皮拼装剪力墙广泛应用在PPVC结构体系中。PPVC(Prefabricated Prefinished Volumetric Construction,结构预制)指预制预装修模块化箱体建筑。PPVC的建筑
现代机械设备的集成度不断提高的同时,其工作环境也因工作需求的提高而逐渐恶化,因此对设备进行及时测试以确保其不会因某部件故障引起的链式反应而遭到破坏的重要性是不言而喻的。然而现有的大多数设备在进行测试时都需要停机甚至拆卸部分结构,这样的测试方法存在着效率低且成本高的问题。因此对设备进行测试性设计,即在设备的设计阶段就对测试工作进行考虑,从而进行包括测试对象、测试参数、测试手段在内的测试工作的整体规划
在用电需求高速增长的当下,建设以新能源为主体的新型电力系统已成为当前我国电力能源行业发展的首要任务。伴随着大量间歇性、波动性分布式能源的接入,高峰时段下电力供需平衡的问题将为电力系统的安全稳定运行带来更大的挑战。在竞争性电力市场中,需求响应(Demand Response,DR)技术以经济性手段对需求端用电曲线进行调控,通过用户侧资源的自主转移缓解高峰时段供电紧张的问题。相较于传统备用机组,用户侧
从医学图像中自动分割脑肿瘤对于肿瘤的生长评估和临床决策具有重要意义。其高性能通常需要使用多模态或对比度增强的图像。对于胶质瘤分割来说,流体衰减反转恢复(fluid-attenuated inversion recovery,FLAIR)模态对于整个肿瘤分割是高对比度的模态,而T1加权模态、对比增强T1加权(T1c)模态、T2加权模态是低对比度的,可是获取多模态扫描是昂贵且耗时的,就会产生高对比度模
近年来,我国美丽乡村建设遍地开花,取得重要阶段性成果,公共空间作为乡村人居环境的重要组成部分,成为美丽乡村的重点建设内容。但随着美丽乡村建设的大量推广与普及,乡村公共空间逐渐暴露出“形象工程”“面子工程”等现象,仍面临持续衰落的发展困境。本研究以桓台县为例,运用使用后评价(POE)的方法,从村民的视角对美丽乡村公共空间建设情况进行满意度评价,衡量建设措施的合理与否,探讨现状美丽乡村公共空间建设中存
随着经济的发展,能源结构发生了很大的变化。分布式电源的增多,新能源发电产业的兴起以及用户耗电活动的多样化使得电力系统的负荷预测呈现出非线性、随机性和不确定性的特点。精准的负荷预测可以影响电网规划的合理性、运行的安全性和供需平衡的经济性。为了量化负荷的不确定性和提高预测准确性,本文开展了概率密度负荷预测的研究以及多步预测的研究,研究内容如下:首先本文介绍了电力负荷的特点以及负荷的特性,本文中对后续使
我国可再生能源资源丰富,以风能、太阳能和水能为主要能源的电力系统是我国未来能源电力的发展形态,但可再生能源存在间歇性、波动性的短板,而高比例的可再生能源渗透对电力系统安全稳定运行提出了新挑战。抽水蓄能电站是目前最成熟、最可靠、最安全、最具大规模开发潜力的储能技术,对于维护电网安全稳定运行、构建新能源占比逐渐提高的新型电力系统具有重要支撑作用。因此,本文引入了风-光-储(抽水蓄能)混合能源系统,提高
限量供油润滑(Limited Lubricant Supply,LLS)是指通过限制润滑油的供给量,使零部件工作在降摩减摩的最佳润滑状态,降低搅油温升和摩擦功耗,保护环境。在有限量供油条件下,需要通过表面修饰方法使分流到轨道两侧的润滑剂向接触区内回流,即促进表面的自集油,提高润滑剂利用率。油性添加剂是润滑油常用的一种添加剂,能够降低摩擦表面在边界润滑条件下的摩擦力。同时,油性剂在摩擦表面形成的吸附
目前基于深度学习的图像分割算法已经在医学领域获得了最佳的分割水准,但它的分割精度要依靠海量的具有高质量人工标注的医学图像。而一张三维医学图像的标注需要由较深领域知识的医生标注数小时才可以完成,因此获得大规模高质量的训练标注逐渐成为深度学习在医学图像分割上所面临的主要障碍。本文提出了一种新的基于低成本非配对标注的医学图像分割框架。它使用了获取成本低的与训练图像非配对的标注,而不需要对每个训练图像的人