基于石墨烯透明电极的高效有机发光二极管的研究

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石墨烯是一种碳原子呈蜂窝状排布的单原子层二维结构。特殊的结构使得石墨烯在电学、光学、热学及机械特性等方面表现出极具吸引力的应用潜力,比如场效应晶体管、发光二极管、触摸屏幕、太阳能电池、超级电容和传感器等各个领域。目前大面积、低成本、高晶体质量的化学气相沉积(CVD)石墨烯合成方法的不断改进,为石墨烯替代传统的透明电极氧化铟锡(ITO),制备大面积有机发光二极管奠定了基础。但是,石墨烯应用于透明电极存在以下几个问题:电阻偏大、功函数偏低、表面起伏大。这三大问题制约着基于石墨烯透明电极的有机发光二极管(OLED)的研究进程。针对以上问题,我们主要通过表面修饰的方法提高石墨烯的导电性和功函数,同时改进石墨烯的转移工艺,以获得表面平整度更高的石墨烯电极。具体内容如下:(1)提出了一种多次掺杂石墨烯的方法,提高了石墨烯的导电率和功函数,并制备出了高效OLED器件。作为透明电极,单层石墨烯的方块电阻大约为600Ω/□,功函数为4.5eV左右,直接用于制备OLED方块电阻偏大,功函数偏小。我们通过在石墨烯表面覆盖氧化钛(TiOx)和聚3,4-乙二氧基噻吩-聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS)的方法,使得石墨烯的方块电阻降至86Ω/□,同时功函数提高到了5.12eV。基于此复合结构的石墨烯透明电极,进一步制备了OLED器件,获得了与ITO电极的OLED器件效率相当的石墨烯电极的OLED器件。(2)发展了一种“三明治”石墨烯转移法,解决了石墨烯表面粗糙度大的问题,制备了柔性OLED器件。受合成方法和传统转移工艺的影响,石墨烯表面的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)难以完全去除,残留在石墨烯的表面,导致石墨烯电极的OLED器件的稳定性差甚至是直接短路。通过改进传统的转移方法,我们在石墨烯和PMMA之间,插入一层有机物SPPO-1,使得石墨烯表面的PMMA残留物大大减少,改善了石墨烯电极的表面形貌,并且新转移方法对石墨烯的晶格质量,导电性,透过率及表面功函数等性质均没有影响。由于新的转移方法有效地解决了PMMA残留问题,又避免了高温处理过程,因此我们成功地制备出了基于石墨烯电极的柔性OLED器件。本文就石墨烯作为透明电极,应用于有机发光二极管中存在的电阻大、功函数低、表面粗糙度大的问题展开研究,并提出了通过TiOx-PEDOT:PSS修饰石墨烯和改进传统的转移方法的思路,有效地解决了石墨烯电极存在的三大问题,制备出了高效的柔性OLED器件。
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