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本文研究的是一种以稀土尾矿和稀土精矿为原材料,通过对其进行改性,从而制备出高效的脱硝催化剂的方法,证明了稀土尾矿和稀土精矿作为脱硝催化剂原料的可行性。通过制备过程中对各个实验变量的检测与对比,得到最佳工况:尾矿和精矿比例为1:1,焙烧方式为微波焙烧,且焙烧温度为350℃,加入相对应的碱含量可得到82%的脱硝效率,后进行一系列的表征对脱下活性提高的原因进行了验证与说明。(1)在350℃的时候CeCO3F和Ce7O12的峰同时存在,说明CeCO3F的分解从第一阶段到第三阶段都存在,因为CeOF、Ce2O3以及Ce7O12中都含有Ce3+,所以Ce3+的含量会有所增加,在此过程中加Ca(OH)2的作用是提高CeCO3F的分解率,而加入Na2CO3的作用是为了与CeOF反应生成CeOF-CeO类同象混晶系列物质,增加CeOF与Ce氧化物的量。500℃焙烧时虽然也出现了Ce7O12的峰,但是氟碳铈的峰已经消失不见,说明氟碳铈的分解已经达到了最后的阶段,CeOF和Ce2O3全部转化为Ce7O12,这样就限制了Ce3+的含量。Fe2O3以及一些铁盐会与CeCO3F的分解产物发生反应,生成FeCe复合氧化物,在此过程中,对Fe的电子转移会有较大的影响,也就是Fe3+向Fe2+的转变。(2)混合矿无处理时的比表面积只有2.5895 m2/g,经过微波加热之后增长至5.3946 m2/g,可以说明微波焙烧可以使矿物表面产生裂纹从而增大比表面积,加碱焙烧后样品的比表面积进一步增大,达到7.8211m2/g。选用微波焙烧是由于矿物经加热后吸波性能会有所改善,特别是经微波加热后,吸波能力有所上升,因为经热处理后,晶体微粒间有了相互作用,形成了不同类型的磁介质、电介质,在微波电磁场中,增强了磁损耗和介电损耗,从而提高了吸波特性。在尾矿中添加弱磁性物质和稀土后,有利于铁磁相形成,吸波性能提高,对微波的响应也就会越明显。(3)F、O和稀土元素分布较集中,F、O和稀土元素聚集的地方为Ce氧化物,但是F元素还留在晶格中,文献中也提到,加碱有固F的作用,所以在反应过程中,F元素并没有从晶格中出去。且Fe和Ce元素的位置也较为接近,证明生成了FeCe复合氧化物。(4)微波焙烧和酸碱处理的作用同时体现在矿物表面,颗粒表面裂纹呈波浪状,而且出现了酸腐蚀的情况,使颗粒表面变得很粗糙,而且酸洗可使催化剂表面的酸性位点增多,使NO和NH3更好的吸附上去。(5)不同比例样品的XRD显示比例为1:1时的峰值出现了巨大的变化,氟碳铈的峰值降低,发生了反应被消耗掉了,与其他两个比例相比,Fe2O3的峰值也是最低的,对比三种比例时的样品,只有尾矿和精矿比例在1:1时出现了明显Ce氧化物的峰,说明只有1:1比例时的样品存在氟碳铈矿的分解,其余两种比例的样品并没有观察到相应的峰值,如果没有Ce氧化物生成,脱硝效率很难有提高。(6)从XPS结果中可以看出,比例为2:1时的催化剂随着处理步骤的增加,Ce3+和Fe2+的含量都是呈下降趋势的,虽然三个比例的样品的离子含量按数据来看是相差不大,但是1:1样品的两种离子含量是呈上升趋势的,在比例为1:1时的尾矿和精矿种的物质有很好的联合脱硝作用,而且在1:1比例时的氟碳铈矿的含量与碱的含量也是相匹配,可以很好的发生反应,并且产生更多的Ce氧化物,Ce氧化物与Fe氧化物会发生反应从而形成复合氧化物,提高脱硝效率,而2:1比例和1:2比例的催化剂的尾矿和精矿之间会存在相互制约的关系,使Ce3+和Fe2+离子的含量降低,从而降低脱硝效率。(7)经处理后的催化剂表面的氧空位增多,为NH3的吸附提供了更高的可能性,同时就可以使L酸位的NH3吸附量提高,形成更多的H+,使得NH4+的吸附量增多。更多的氧空位可以使O2吸附上去形成吸附态的氧原子,NO与表面吸附氧结合形成表面硝酸盐物质,增强了NOX在催化剂表面的吸附,为整体的反应提供了更高的可能性。NH3可吸附在B酸位上,并且可与气态的NOX发生反应。当吸附态的NH3发生反应后,不同种类的硝酸盐和亚硝酸盐可以占据其活性并吸附在催化剂表面。双齿硝酸盐和桥式硝酸盐可以与L酸性位的NH3及NH2物质发生反应,从而达到了NH3-SCR反应的目的。