AgBr复合光催化剂的合成、表征及去除水中典型污染物的应用研究

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环境的日益恶化已成为人们的担忧,工业废水已经严重影响了人类的生存与发展,太阳能充足又清洁,已是人类所使用的一种重要的新能源,于是用光能,特别是太阳能并借助光催化剂克服环境污染问题是一种经济而又有效的新技术,而光催化技术的核心之一就是光催化的研究和开发。本论文以变价金属Cr掺杂MCM41分子筛为载体,通过负载TiO2和AgBr,通过AgBr修饰杂多酸磷钨酸铯,设计合成了 AgBr/TiO2/Cr-MCM-41和AgBr-CsxH3-xPW12O40(x=2.5)复合光催化剂。以AR18,六价铬离子和苯酚为催化底物,评价合成的光催化剂的活性,优化光催化去除水中有机、无机污染的反应条件;研究复合光催化剂的稳定性、光响应范围以及光催化降解水中典型污染物的机理,揭示高效、稳定光催化反应结构和性能关系,主要内容和研究结果如下:(1)使用水热法合成金属铬掺杂的MCM41,通过钛酸丁酯的水解在Cr-MCM41表面负载Ti02,得到Ti02-Cr-MCM41,最后用沉淀沉积法在催化剂的载体表面成功负载AgBr,得到AgBr-TiO2-Cr-MCM41多元复合光催化剂。使用多种表征方法对催化剂进行了分析,XRD和BET表明多元复合掺杂的催化剂良好的保持了分子筛的中孔结构,UV-Vis表明,所得催化剂有了较载体范围更宽的光吸收范围。通过可见光(λ>400nm)照射下降解偶氮染料酸性大红AR181评价AgBr-Ti02-Cr-MCM41催化活性,探寻了最佳降解条件(pH=3.0,催化剂用量为5g/L)。通过一系列自由基抑制实验,发现·O2-是AgBr-Ti02-Cr-MCM41可见光照射下催化降解AR18的主要活性物质。另外通过循环实验和研究表明所得材料是能够重复使用的,每次使用时30 min后催化降解率都达到90%以上,并且使用次数越多,催化效率有增大的趋势,这是由于所得催化剂中存在变价金属Cr,六价铬充当电子受体,反应过程中被还原为三价铬,但当使用后的催化剂经过鼓风加高温煅烧之后,三价铬又被氧化为六价铬,接收电子的能力恢复。(2)通过简单的沉淀沉积法,以杂多酸盐为载体和电子梭,通过AgBr复合构筑了AgBr-Cs2.5H0.5PW12O40 异质结复合光催化剂。通过 XRD,BET,SEM,XPS,UV-vis 等多种表征方法对所得材料进行了表征,将有机染料酸性大红AR18作为催化底物,探讨了关系催化剂催化性质的几种重要因素,如溶液初始酸碱度,反应体系中催化剂的使用量,催化底物的初始浓度等。又通过在催化反应过程中加入活性物质抑制剂,探讨了催化反应中的活性物质。5次循环实验后催化剂的催化活性仍然很高,说明构建的复合催化剂具有较高的稳定性。(3)利用催化剂AgBr-Cs2.5H0.5PW12O40尝试同时光催化降解水中无机污染物Cr(VI)和有机污染物苯酚,研究两者协同降解情况。讨论了分别改变Cr(VI)和苯酚的量和溶液初始pH值对两者催化降解的影响,结果表明,初始反应液为酸性时Cr(VI)的降解速率较快,为碱性时苯酚降解速率较快。
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