随着化学工业的进步,原材料的合成和能量的来源强烈依赖于化石燃料,为了降低化石燃料的消耗、温室效应的加剧以及冰川融化的速度,科研工作者们提出了将CO₂转化为高附加值的化学品的研究思路。然而,CO₂中的C原子处于最大程度的氧化态,这导致了CO₂的热力学上稳定和动力学惰性的问题。因此,CO₂的转化一般是在高温高压条件下才能发生转化。基于本课题组在非对称吡啶桥连Pincer型配体合成研究的基础上,设计合成了七种咪唑盐-氨基酸多功能催化剂,并成功将其应用到CO₂与环氧化物的环加成反应,以及CO₂、环氧化物与芳胺类的三组分环加成反应中。1.针对传统咪唑盐催化剂高温高压反应苛刻的问题,我们小组在咪唑盐的设计合成基础上引入氨基酸,合成了七种咪唑盐-氨基酸多功能催化剂,以期通过向催化剂引入多种活化底物官能团的方法,达到在温和条件下转化CO₂的目的。2.环状碳酸酯类化合物是重要的工业原料,传统的合成方法经过剧毒的光气与乙烯加成,并且环状碳酸酯的合成需要高温高压。我们把上述合成的催化剂应用于环状碳酸酯的合成,经过筛选和优化,最终得到了一种在常温常压实现CO₂与环氧化物高效转化的催化剂,并且在相对温和条件下,高位阻的内环氧化物也取得了中等收率。机理表明,我们设计的咪唑盐-氨基酸多功能催化剂与传统咪唑盐催化剂有两点不同:首先,咪唑盐可以作为卡宾前体吸附活化CO₂;其次,多功能催化剂上的羧基不仅仅与环氧丙烷发生氢键作用,而是作为质子给体并将其转移到了环氧丙烷上,从而促进了环氧化物开环反应。3.噁唑烷酮类化合物是重要的医药及农药中间体,传统的合成方法以高毒的异氰酸酯为原料,因此寻找绿色高效的方法合成噁唑烷酮类化合物势在必行。我们将上述合成的催化剂与1,8-二氮杂二环十一碳-7-烯（DBU）应用到CO₂、环氧化物与芳胺类的三组分环加成反应中,在温和条件下（90℃和0.1 MPa CO₂）一锅法高效合成了一系列噁唑烷酮类化合物,该催化体系对环氧化物和芳香胺表现出较高的底物普适性。控制实验表明,整个反应分为三个阶段:（1）环氧化物和CO₂反应制备环状碳酸酯的过程;（2）环氧化物和芳香胺反应制备氨基醇的过程;（3）最后,上述分别得到的环状碳酸酯和氨基醇反应得到目标产物噁唑烷酮化合物。