银铜合金团簇的形成、相变与光学性质

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多组元的金属团簇通常称为“纳米合金”。纳米尺度合金的结构和物理特性不同于块体材料。二元合金纳米粒子由于其在电学、光学和催化方面的独特性质,相比于单金属纳米粒子受到了更多的关注。并且,除了通常通过改变尺寸和形状来调节纳米粒子性质,二元合金纳米粒子提供了另外一种手段来进行调控,即改变其组成成分。因此,关于纳米合金的研究在近年来获得了越来越大的重视,特别是纳米合金的形成机理,其性质的控制与剪裁,以及对于纳米合金相图的确定,已成为当前实验研究与理论模拟共同关注的中心问题。纳米合金的光学特性与其尺寸、成分与相结构的相关,也与纳米合金的相变相关,这些相关性的阐明反过来又可有助于通过光学测量研究纳米合金的生长过程、相稳定性与相变过程。本论文研究气体聚集过程成核生长或在衬底表面团簇聚合粗化形成纳米合金的生长条件与生长机制,探讨生长过程与纳米合金结构与相组成、相稳定性的关系,以及纳米合金的光性质随其相组成及相变过程的演变,建立纳米合金的可控制备条件。通过等离子体气相聚集团簇束流沉积的方法制备了银铜合金纳米粒子。使用了两个独立的靶来控制银铜合金纳米粒子的组分。采用了两种不同的方法来制备银铜合金纳米粒子。一种是沉积后表面扩散生长,另外一种是双元素混合气体聚集生长。通过EDS电子探针扫描分析方法元素分布图,对银铜合金纳米粒子内的元素分布进行了分析,获得其结构特征。分析了纳米合金的形成生长过程、成分和热处理对其结构、形貌、结晶性的影响。采用原位消光光谱测量系统测量了银铜合金纳米粒子的消光光谱及其随温度的变化,发现当改变银铜合金纳米粒子的组分和温度时,合金纳米粒子的结构发生变化,同时它们的等离激元共振峰在很大波长范围内变化,且可以实现由单峰到多峰的转变。所以提供了一种更好控制银铜合金纳米粒子尺寸和组分的制备方法。并且提供了一种大范围调节银铜合金纳米粒子等离激元共振吸收峰的方法。研究表明:通过不同的制备方法、成分比例控制和不同的退火温度,可以对银铜合金纳米粒子的尺寸和结构等进行精细调控,亦可实现对银铜合金纳米粒子的等离激元共振的精细调控。
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