【摘 要】
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全球能源危机日益加剧,开发新型可再生资源迫在眉睫。氢能是一种高效的理想能源,储能高、无污染,具有极大的应用前景。多年来,科学家们大量研究了高效利用太阳能进行光解水制氢的方法,光敏剂和催化剂的选择是至关重要的,如何设计构建出价格低廉、催化活性高且条件温和的光催化产氢体系是当今研究的重点。钴肟配合物的结构与维生素B12中的钴配合物结构较为相似,具有一定的产氢活性,本论文通过探索含氮鎓盐基团的性质,合成
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全球能源危机日益加剧,开发新型可再生资源迫在眉睫。氢能是一种高效的理想能源,储能高、无污染,具有极大的应用前景。多年来,科学家们大量研究了高效利用太阳能进行光解水制氢的方法,光敏剂和催化剂的选择是至关重要的,如何设计构建出价格低廉、催化活性高且条件温和的光催化产氢体系是当今研究的重点。钴肟配合物的结构与维生素B12中的钴配合物结构较为相似,具有一定的产氢活性,本论文通过探索含氮鎓盐基团的性质,合成了以不同功能基团为轴向配体的四种钴肟配合物催化剂,[Co（dmgH）2（4-ppy）Cl]（1）,[Co（dmgH）2（4-ppy）2]（NO3）2（2）,[Co（dmgH）2（S1+）Cl]Cl（3）和[Co（dmgH）2（S1+）2]（Cl）2（4）,通过核磁、高分辨质谱和X-射线单晶衍射对配合物1-4的结构进行确认,并通过电化学循环伏安法研究了四种配合物的氧化还原性质。分别选择乙酸,苯甲酸和Et3NHBF4作为质子源,通过循环伏安法探究了配合物1和2的电催化质子还原产氢的能力,配合物1和2在Et3NHBF4电催化还原产氢能力最强。光敏剂（EY）,催化剂钴肟配合物2和葫芦[7]脲通过自组装,构建了不含贵金属的EY/CB[7]/2三元催化体系。通过核磁、X-射线单晶衍射等对超分子组装体的结构进行表征,证明该体系CB[7]与配合物2形成内包结关系。核磁滴定和稀释实验证明CB[7]与EY之间的外包结关系。电化学测试证明了CB[7]的引入对配合物2的氧化还原性质并未产生影响。探究了自组装体EY/CB[7]/2的光催化产氢过程,深入研究CB[7]的加入对产氢活性的影响,结果表明:当该体系中CB[7]的含量为催化剂的7倍时,体系的TON达到51,远远高于分散体系的TON值,且催化寿命和稳定性均得到增强。分析其原因认为:CB[7]与配合物2和EY形成三元超分子体系缩短了光敏剂和催化剂的距离,更加有利于电子传输。
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