以Fe2O3为活性组分的甲烷燃烧催化剂的研究

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以Fe2O3 为活性组分,以堇青石蜂窝陶瓷为第一载体,探索高性能的第二载体材料,并添加适当的助剂,研制性能好的、经济实用的负载型Fe 基整体式涂层催化剂,应用于甲烷催化燃烧。利用连续流动微型反应装置研究催化剂的催化性能,通过XPS、BET、TPR、OSC、XRD 等技术研究催化剂催化性能不同的原因以及高温对催化性能的影响。XPS 结果显示,ZrO2 和Y2O3 加入到Al2O3 载体中可减弱Fe2O3 和Al2O3之间的相互作用,增加并稳定Fe2O3/YSZ-Al2O3催化剂表面铁物种的表面浓度,从而改善催化剂的催化性能。BET 测试结果说明载体用稀硝酸处理时间的长短可改变Fe2O3/YSZ-Al2O3的比表面积从而影响其甲烷燃烧活性,其中0.5 h 最佳。以储氧材料Ce0.67Zr0.33O2 为载体制得的Fe2O3/Ce0.67Zr0.33O2 催化剂活性较差,添加Mn 组分作为助剂虽然能有助于较低温度下催化剂的甲烷起燃温度的降低,但不利于较高温度下催化剂的催化性能和热稳定性。但若在Al2O3 载体中引入Ce0.67Zr0.33O2,所制得的Fe2O3/Ce0.67Zr0.33O2-Al2O3 催化剂的性能得到明显改善。当m(Ce0.67Zr0.33O2):m(Al2O3)的值为1:2 时, Ce0.67Zr0.33O2、Al2O3两种组分各自的优点能得以充分发挥并且达到最佳的协同作用, Fe2O3/Ce0.67Zr0.33O2-Al2O3 显示出良好的催化性能和最佳的抗高温能力。分别以Al2O3、Ce0.67Zr0.33O2、ZrO2-Al2O3、Ce0.67Zr0.33O2-Al2O3 为载体制得四种催化剂并对其催化性能进行对比,发现Fe2O3/Ce0.67Zr0.33O2-Al2O3具有最好甲烷燃烧活性的原因在于,Zr 组分加入到Al2O3载体中能降低催化剂的起燃温度,而适量的Ce 取代Zr 加入到Al2O3载体中能缩小起燃温度和完全转化温度的差值. 8%的Fe2O3 负载量对Fe2O3/Ce0.67Zr0.33O2-Al2O3 的催化活性最为有利。H2-TPR 结果显示,载体表面单位面积的活性组分负载量达到8%后,还原峰温
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