【摘 要】
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设计和制备具有优异理化性质的新型碳结构旨在满足现代社会生产和生活中日益增长的材料性能需求。基于表面反应的在位合成方法突破了传统溶液合成的溶解度限制,已经发展成为合成新型π共轭结构的重要方式。在本论文中,我们展示了 Cu（110）表面正构烷烃分子选择性的深度脱氢反应,能够将正构烷烃分子立体特异地转化成全反式共轭多烯（[n]-polyene）,亦即有限长度反式聚乙炔链段。综合具有化学键分辨能力的扫描探
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设计和制备具有优异理化性质的新型碳结构旨在满足现代社会生产和生活中日益增长的材料性能需求。基于表面反应的在位合成方法突破了传统溶液合成的溶解度限制,已经发展成为合成新型π共轭结构的重要方式。在本论文中,我们展示了 Cu（110）表面正构烷烃分子选择性的深度脱氢反应,能够将正构烷烃分子立体特异地转化成全反式共轭多烯（[n]-polyene）,亦即有限长度反式聚乙炔链段。综合具有化学键分辨能力的扫描探针显微镜技术和传统表面分析技术（包括程序升温脱附谱和表面反射红外吸收光谱）,我们深入研究了 Cu（110）表面正构烷烃立体特异性深度脱氢的反应机理,并对反应路径进行了 DFT理论模拟。随后,我们在烷基取代底物分子和多种金属衬底表面上验证了烷-烯转化反应的适用性,证明烷-烯转化反应能够作为一种有效的表面在位合成策略应用于复杂共轭系统的程序化精准合成。通过扫描隧道显微谱和角分辨光电子能谱技术,我们对[n]-polyene的电子结构进行了深入研究,揭示出其金属性能带结构的复杂性:一方面,闭合的带隙抑制了[n]-polyene本征的键交替模式,另一方面衬底-分子电荷调制导致了[n]-polyene链上二聚化的态密度分布。通过针尖操纵技术,我们对单根的[n]-polyene分子进行了提拉运动测试和提拉输运测试,并在电流-电压输运曲线中发现了反常的单电子电导平台。综上,本论文成果提供了一种原位制备π共轭模型系统的合成方法,对于在实验基础上阐明以反式聚乙炔为代表的有机导体/半导体的理化性质和电荷输运机制具有重要意义,并有望成为研究一维拓扑体系的理想实验平台。
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