二维碳纳米材料的合成及传感性能研究

来源 :兰州大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:deng15088151952
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随着人们生活水平的提高,人们对传感器提出了响应更精准、性能更优良等更高的要求,而传感器材料是传感器技术的基础,无论何种传感器都要选择合适的材料来制备,本论文对不同类型的传感材料制成的不同类型的传感器做了详细的研究,具体可分为三个方面首先在密封玻璃安瓿中将氧化石墨烯和正硅酸乙酯混合,在真空条件下进行高温煅烧,制备了掺硅石墨烯纳米片(Si GNS)。掺硅石墨烯纳米片中的硅原子成功将石墨烯中的部分碳原子替换,碳与硅以共价键的形式键合,并且硅原子上的硅羟基在高温煅烧后依旧存在,硅掺杂石墨烯纳米片对NOx表现出优异传感能力,具有高响应值(21.5%–50 ppm的NO2)、快速响应(126 s)、快速恢复(378 s)、宽可检测浓度范围(300 ppm~18 ppb)和优异的选择性。掺杂硅在NOx传感中起着关键作用。由Si GNS-400制成的传感器不仅在含有单一有害气体的环境中,而且可以在含有多种有害气体的复杂环境中检测到NOx Si GNS-400传感器的可检测浓度范围随工作温度的升高而减小。硅掺杂石墨烯纳米片(Si GNS)在0.1 M磷酸缓冲溶液(PBS,p H=8.0)中通过电化学催化过程对硝基芳烃表现出良好的电化学检测能力。以硝基苯、2-硝基甲苯、4-硝基甲苯、2,4-二硝基甲苯和2,4,6-三硝基甲苯五种硝基芳香族化合物为分析物,研究了它们的电化学催化性能。通过密度泛函理论(DFT)计算,探讨了Si GNS的电化学催化机理,提出了氢键介导的电化学催化机理。良好的导电性和丰富的表面羟基增强了对硝基芳香族化合物的电化学检测能力。Si GNS中的硅是Si GNS具有良好电化学检测能力的关键,因为Si GNS中的大部分表面羟基都是在硅原子上。以对苯二甲酰胺为原料,P2O5为催化剂在400℃无水无氧条件下合成了共价三嗪框架聚合物(p CTF),共价三嗪框架聚合物具有较高的比表面积,和多孔性,为气体分子的吸附提供了较好的条件,合成的共价三嗪框架聚合物具有良好的NH3气敏性能,在室温下具有较高的响应值、灵敏度和选择性。三嗪环上的氮原子作为吸附NH3的活性中心,与NH3发生电子的转移,导致p CTF制备的传感器电阻降低。在对照实验中,随着CTFs中吡啶态氮含量的增加,NH3感测响应值增大,这再次证实了三嗪环上的氮原子对良好的NH3感测能力起着关键作用。用密度泛函理论(DFT)计算了含六个苯环和六个三嗪环的p CTF模型分子对NH3和CO的吸附。计算结果表明,在298.15 K的Mulliken电荷分布下,吸附NH3后p CTF碎片模型分子的带隙略有缩小,0.024个电子从NH3转移到p CTF碎片模型分子上,这与传感器的实验结果吻合较好氨气分子吸附在土壤表面后,土壤的电阻降低。
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