纳米碳球对三种典型全氟化合物吸附效能及机理研究

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全氟化合物是一类人工合成的有机物,被人类广泛地应用于生产和生活中。全氟化合物具备环境迁移能力,在水环境中广泛存在,且具备生物累积性和生物毒性,威胁着人类健康。目前,对于水中全氟化合物的去除研究主要分为两类:物理手段和化学手段。其中,吸附属于一类物理手段,具备经济、简便、成熟的优势,且对于水中全氟化合物具有可靠的去除能力。本课题制备了一种纳米碳球吸附材料,研究了在不同的环境共存阳离子影响下,材料对于三种典型的全氟化合物——全氟辛酸(PFOA)、全氟己酸(PFHx A)和全氟丁酸(PFBA)的吸附效能。为了进一步探究其中的机理问题,质子滴定和Zeta电位测量相结合的方式被用于研究共存的阳离子对材料和吸附效能的影响,解释了在阳离子影响下全氟化合物的吸附行为。吸附实验表明,纳米碳球材料对于PFOA、PFHx A和PFBA具备优良的吸附动力学性能,吸附平衡时间俱低于20分钟,优于先前所报道的例如碳纳米管、PAC、GAC、生物炭等碳材料。体系中共存的Na+、Mg2+、Al3+、Fe2+、Zn2+对PFOA、PFHx A和PFBA的吸附量均具有明显的提升效果,以p H=4条件下PFOA吸附为例,相比于没有共存阳离子影响,该系列离子分别最多可将PFOA吸附量提升84%、174%、197%、205%、157%,而这种阳离子影响下全氟化合物的吸附行为又受到全氟化合物的链长以及平衡浓度的影响。从离子种类对吸附效果的影响看,高价金属离子和过渡金属离子能更有效地提升纳米碳球对于上述PFOA、PFHx A和PFBA的吸附量;从全氟化合物本身来看,则高浓度的长链全氟化合物和低浓度的短链全氟化合物的吸附去除率对体系环境中反离子浓度变化更敏感,这一方面源于离子对材料的作用——不同离子对材料表面电位的屏蔽效能存在差异;另一方面源于离子对溶剂的作用——盐析效应。体系环境中的共存阳离子既能通过降低“吸附剂-吸附质”静电排斥能的方式促进吸附,又能通过增强溶剂的极性,减小水分子空腔的形式增大吸附的疏水作用能来增强吸附。本课题通过吸附效果实验和相关的表征,揭示了体系环境因素对全氟化合物在碳材料表面吸附行为的影响机理。本研究为今后的全氟化合物吸附研究方向提供了启示,即如何设法实现吸附材料最大的潜能和新吸附材料的开发是同等重要的,这有待进一步研究和理论发展。
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