煤矸石合成NaA沸石及对模拟含氟、含磷废水的吸附性能研究

来源 :内蒙古师范大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:wendell0408
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煤炭是我国重要的能源支柱,煤矸石作为煤炭的伴生物已是我国目前最大的固体废弃物之一,对其进行合理高效的利用可缓解煤炭资源带来的资源消耗以及环境污染等问题。本文以煤矸石为原料,利用ICP-OES等表征方法对原料进行分析,确定了其具备用来制备沸石的基本成分;利用低温水热合成法制备出NaA沸石,在多种表征手段的辅助下,对沸石的最佳合成条件进行了选择和确定;通过XRD等五种表征方法对NaA沸石的结构及其形貌等进行了分析;确定了NaA沸石对F-、PO43-的吸附条件并分析探究其吸附机理。所得结论如下:(1)煤矸石制备NaA沸石的最佳条件为:煤矸石经破碎研磨后过筛,在750℃下焙烧2 h,通过添加硅源、碱和水调节nSiO2/nAl2O3=2.3,nNa2O/nSiO2=1.9,nH2O/nNa2O=45,于50℃下陈化1.5 h后于80℃下晶化7 h,经过滤水洗和干燥后即得NaA沸石;(2)表征分析:通过XRD图谱与标准卡片对比知合成产物为NaA沸石,通过SEM图谱可以看到产物是棱角分明、呈立方体结构的NaA沸石,由BET表征结果可知合成的沸石中同时存在微介孔结构,孔容为0.029 cm3/g,比表面积为4.067 m2/g;(3)NaA沸石吸附F-的最佳条件为:将0.15 gNaA沸石投入到浓度为15 mg/L含氟溶液中,调节溶液pH值至6.00,室温下在230r/min震荡60 min,此时NaA沸石对F-的吸附量和去除率分别为4.91mg/g和98.11%;(4)NaA沸石吸附PO43-的最佳条件为:将0.20 gNaA沸石投入到浓度为25 mg/L含磷溶液中,在原溶液pH下(4.40),室温下在230 r/min震荡180 min,此时NaA沸石对PO43-的吸附量和去除率达分别为6.17 mg/g和98.78%;(5)准一级、准二级动力学模型对沸石吸附模拟废水的动力学试验数据的拟合结果显示:NaA沸石对F-、PO43-的吸附分别在60 min和180 min达到吸附平衡。准二级模型与吸附动力学过程的拟合相关性较高(R2>0.9991),通过此模型得到饱和吸附量的计算值qe(F-:4.99 mg/g、PO43-:6.41 mg/g)与实验值Qe,exp(F-:4.91 mg/g、PO43-:6.17 mg/g)接近,表明化学吸附可能是影响NaA沸石对F-、PO43-的吸附反应速率的主要因素。颗粒内扩散模型拟合结果表明NaA沸石对F-、PO43-的吸附受表面扩散和颗粒内扩散的影响。(6)等温吸附模型对沸石吸附模拟废水的等温吸附试验数据的拟合结果显示:适宜用Langmuir模型(R2:0.9986和0.9988)对NaA沸石对F-、PO43-的吸附行为进行描述,表明沸石对氟、磷的吸附主要是单分子层吸附。平衡参数RL的范围为0.0191~0.3279和0.0162~0.0897,其值均在0~1,表明其吸附较易进行;(7)通过煤矸石与NaA沸石对F-、PO43-的吸附比较可知,NaA沸石对F-、PO43-的吸附量与原煤矸石相比提高了35倍,说明合成的沸石对F-、PO43-有较好的吸附性能。
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