杂多酸盐与氯氧铋复合光催化剂制备及污染物降解机制研究

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光催化降解有机污染物在水处理中具有广阔的前景,高效的光催化剂是光催化反应的关键,而光生电子和空穴的分离效率直接影响着光催化剂的效率。光生电子和空穴的复合限制了层状光催化剂氯氧铋(BiOCl)的大规模应用。杂多酸具有电子储存和转移的能力,不会因得失电子而导致结构变形,是一种环境友好型的电子受体材料。本论文制备了BiOCl原位生长于磷钨酸铵(NH4PTA)表面的复合光催化剂,又构筑了基于石墨烯的BiOCl和杂多酸(NH4PTA和P8W48)复合光催化剂。通过染料的降解速率来对催化剂进行调控;通过各种表征对催化剂的物质结构和晶型进行了分析;分析了复合催化剂对重金属络合物(EDTA-Cu)降解;研究了催化剂降解有机污染物的机理。(1)利用两步水热法制备了BiOCl原位生长于磷钨酸铵表面的复合光催化剂BiOCl-NH4PTA,通过XPS和电化学测试,证明引入NH4PTA可以接受BiOCl产生的光生电子,降低了光生电子和空穴的复合率,从而提高了光催化活性。以甲基橙为模拟污染物,对其降解机理进行了研究,实验表明当Bi与W的原子比为1时,其催化效果最佳,光照25 min后,甲基橙降解率达到了100%,但是没有对络合铜的降解效率有所提升。淬灭实验证明了羟基自由基和超氧自由基共同作用于MO的降解。(2)利用光混和还原法制备了rGo-NH4PTA/BiOCl复合光催化剂。通过XPS、ESR和电化学测试,证明石墨烯与NH4PTA的引入,提高了光生电子和空穴的分离效率。以罗丹明B为模拟污染物,对其降解机理进行了研究,实验表明当Go与BiOCl的质量比为10%时,其催化效果最佳,光照30 min后,降解率达到了93%,但是对络合铜无明显的提升。淬灭实验证明了超氧自由基在Rhb降解过程中起了主导作用。(3)利用光混和还原法结合水热法制备了rGo-P8W48/BiOCl复合光催化剂。通过XPS和电化学测试,证明了引入的P8W48可作为电子受体,提高电子和空穴的分离效率。以罗丹明B为模拟污染物,对其降解机理进行了研究,实验表明当P8W48与Go的质量比为80时,其催化效果最佳,光照20 min后,降解率达到了96%。同时又验证了对络合铜的降解效果,在光照45 min后,降解率达到了100%。淬灭实验表明在罗丹明B降解过程中超氧自由基起了主导作用,而在EDTA-Cu的降解过程中,羟基自由基起主导作用。
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