我国能源消耗以煤炭为主,煤炭燃烧产生的大量氮氧化物对环境产生了巨大的危害。煤粉再燃技术是目前主流的低NOx燃烧技术之一,煤粉再燃过程中主要涉及到两个反应:煤粉热解出的挥发分物质同NOx的均相还原反应、残余焦炭固体颗粒同NOx的异相还原反应。由于均相还原机理已相当明确,本文主要研究残余焦炭固体颗粒中存在的不同矿物质对NOx的异相还原反应机理的影响。本文分别采用了由7个苯环组成的Zigzag焦炭模型和由6个苯环组成的Armchair焦炭模型（Arm1、Arm2）,基于密度泛函理论、色散校正方法,结合电子结构分析和Mayer键级变化,选择了过渡金属铁和碱土金属钙分别研究其影响焦炭异相还原NO的作用机理。对焦炭模型进行了Hirshfeld电荷、表面静电势和RDG分析,以预测NO分子、Ca原子和Fe原子的吸附位置。结果表明:焦炭边缘的不饱和碳原子周边存在孤电子对,NO异相还原反应倾向于在焦炭边缘发生。焦炭模型不同,焦炭非均相还原NO的反应路径不同,采用Zigzag焦炭模型的反应路径最短,反应所需活化能最低。Fe、Ca的添加均可促进第一个NO分子在焦炭边缘的吸附,但都对第二个NO分子的吸附影响不大。对于Zigzag和Arm1、Arm2焦炭模型释放N2的反应路径,Ca的添加不改变NO在焦炭边缘的异相还原反应路径,但可将决速步的活化能分别由71.87 k J/mol、137.74 k J/mol和358.71 k J/mol降至49.54 k J/mol、130.43 k J/mol和141.42 k J/mol;Fe的添加不仅会缩短NO在焦炭边缘的异相还原反应路径,还可将决速步的活化能分别降至82.38 k J/mol、135.04 k J/mol和138.74 k J/mol。对于释放N2O的反应路径,Ca的添加不仅会缩短NO在焦炭边缘的异相还原反应路径,还可将决速步的活化能降至123.51 k J/mol。反应动力学分析发现添加金属元素后,拟合得到的指前因子增大,表明焦炭边缘的活化位点增多,有利于加快NO异相还原反应的进行,对于Zigzag和Arm1焦炭,低温时Ca的促进效果较好,随着温度升高,Fe的促进效果逐渐显示出优势;对于Arm2焦炭,Fe的促进效果稍好于Ca。