【摘 要】
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铌催化剂广泛用于诸如脱氢氧化,光催化,酸催化反应中,其中磷酸铌材料拥有良好的抗水性,一直作为抗水固体酸催化剂使用。因此如何寻找新的合成途径,来高效制备大比表面磷酸铌;
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铌催化剂广泛用于诸如脱氢氧化,光催化,酸催化反应中,其中磷酸铌材料拥有良好的抗水性,一直作为抗水固体酸催化剂使用。因此如何寻找新的合成途径,来高效制备大比表面磷酸铌;以及探索铌催化剂新的应用都是研究的热点。本论文利用廉价的铌原料,设计和制备了一系列高比表面的含铌固体酸催化剂,并将其应用于纯水溶液中糖脱水制备5-羟甲基糠醛的(HMF)反应中,基本工作可以概括如下。1、利用酒石酸铌前驱体,经过一步溶胶凝胶法,可以制备出一种新型介孔磷酸铌材料,比表面高达302m2/g,孔壁为无定型结构。同时我们还研究了介孔磷酸铌形成的机理,发现铌酒石酸配体的存在是该过程得以实现的关键。该催化剂不仅具有较好的水热稳定性,而且在纯水相果糖脱水制备HMF的反应中,同样也表现出优良的催化性能。催化套用研究表明磷酸铌催化剂具有良好的催化稳定性,即使催化剂略微的失活,在500℃焙烧后,可以完全再生。2、通过改变材料制备的过程中前驱体pH值,可以控制磷酸铌材料的表面酸性质。随着前驱pH的增加,磷酸铌材料的总酸量是在降低,而L酸的比例却在提高。为了研究酸性的来源,我们对五氧化二铌及Na交换的磷酸铌样品的酸性也做了系统的研究。结果表明Bronsted酸来源于结构中的P-OH羟基,而Lewis酸来源于高价态的NbOx物种。将其应用于葡萄糖的脱水反应中,该催化剂也表明出优良的反应活性和稳定性。此外利用磷酸铌催化剂,我们还研究了其他碳水化合物脱水制备5-羟甲基糠醛的过程
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