【摘 要】
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MAX相材料由于具有高导热、韧性好、中子吸收截面小、抗氧化等优点,在日本福岛核事故以后,被选作是反应堆事故容错燃料(Accident Tolerant Fuel,ATF)包壳材料的候选涂层材料。MAX相作为ATF包壳材料的优选涂层材料在模拟反应堆各种工况环境下的性能考核成为研究重点。研究MAX相材料在压水堆工况环境下的水热腐蚀行为,研究其腐蚀机理和演变机制,对于推动国产先进压水堆的技术研发和升级换
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MAX相材料由于具有高导热、韧性好、中子吸收截面小、抗氧化等优点,在日本福岛核事故以后,被选作是反应堆事故容错燃料(Accident Tolerant Fuel,ATF)包壳材料的候选涂层材料。MAX相作为ATF包壳材料的优选涂层材料在模拟反应堆各种工况环境下的性能考核成为研究重点。研究MAX相材料在压水堆工况环境下的水热腐蚀行为,研究其腐蚀机理和演变机制,对于推动国产先进压水堆的技术研发和升级换代具有重要作用。本文以两种典型的Ti3SiC2和Ti3Al C2 MAX相材料为研究对象,对MAX相材料在模拟压水堆正常运行工况下的腐蚀行为机制进行了深入研究,包括高温高压动态纯水(低氧、高氧)和高温高压静态纯水(极高氧)三种氧含量逐级升高的水热腐蚀环境。主要研究内容及结论如下:1.研究了Ti3SiC2材料在320℃、15-16 MPa、低氧含量(DO:10-20 ppb)、高氧含量(DO:1.45-1.46 ppm)动态-回路水中的腐蚀行为,研究对比了材料在腐蚀前后的质量、形貌、物相等变化,分析总结了Ti3SiC2材料在模拟压水堆-回路水中的腐蚀行为。结果表明:(a)经过动态-回路水两种氧含量环境的腐蚀,试样质量都是增加的,其中高氧环境中的质量增长大于低氧环境,并且质量变化均符合线性变化规律;(b)由于Ti-Si的弱结合键,腐蚀会优先在Ti3SiC2层状结构的层间产生,伴随着Si原子与Ti原子的逸出和溶解O的进入,材料表面生成Ti O2腐蚀层,最终随着腐蚀的深入和回路中水流的冲刷,Ti O2腐蚀层表面发生开裂部分脱落。2.研究了Ti3SiC2材料在360℃、18.6 MPa静态(极高氧含量,DO:246 ppm)纯水环境中的腐蚀行为,研究对比了材料在腐蚀前后的质量、形貌、物相等变化,分析总结了Ti3SiC2材料在纯水环境中的水热腐蚀机理。结果表明:(a)Ti3SiC2材料经高温高压水氧腐蚀后,试样质量增加,质量变化符合线性变化规律;(b)样品表面的晶界与层间界优先腐蚀,腐蚀层的厚度随着腐蚀的持续进行不断变厚,但是极高氧含量的长时间水热腐蚀会使材料表面氧化层出现裂纹,并最终脱落;(c)Ti3SiC2材料在高温高压水氧环境下的腐蚀过程反应式复杂,最终会在样品表面生成腐蚀产物Ti O2或Ti O还有溶解进腐蚀介质中的Si的腐蚀产物,两种反应在腐蚀过程中是同时进行的,腐蚀层表面固体氧化物的生成速率大于溶解速率,最终会导致样品在腐蚀后呈增重状态。3.研究了Ti3Al C2材料在360℃、18.6 MPa静态(极高氧含量,DO:246 ppm)纯水环境中的腐蚀行为,研究了材料在腐蚀前后的质量、形貌、物相和力学性能变化,并与Ti3SiC2腐蚀行为进行了对比。结果表明:(a)Ti3Al C2经高温高压静态纯水腐蚀后,试样的质量同样也是增重的,且质量变化规律符合线性变化;Ti3Al C2在相同腐蚀环境和腐蚀时间下其增重小于Ti3SiC2;(b)Ti3Al C2在腐蚀后进行弯曲强度和断裂韧性测试结果均表明,样品在腐蚀后强度基本保持不变并有一定程度提高,说明Ti3Al C2 MAX相材料对于压水堆正常运行产生的水热腐蚀不敏感;(c)Ti3Al C2在腐蚀时腐蚀介质会沿着层间结合处向材料内部渗入,逐渐与材料反应,同时A位Al元素逸出并生成相应的腐蚀产物;(d)随着腐蚀持续进行,样品表面氧化层有裂纹产生并有一定程度脱落,但样品的层状结构会使裂纹偏转,进而增加一定的韧性;(e)Ti3Al C2中的Al元素比Ti元素具有更大的腐蚀氧化倾向,在氧化开始时Al的氧化产物多于Ti的氧化产物,被Ti的氧化物包覆,但是与Ti的氧化物相比,Al元素的氧化物生成量较少。
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