富氧燃烧条件下SO3催化生成及吸附脱除的研究

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富氧燃烧技术是实现CO2减排最具可行性和应用前景的技术之一,富氧燃烧锅炉烟气中SO3浓度比空气燃烧锅炉更高,SO3会对环境、人体健康和电厂的安全运行等造成严重影响。富氧燃烧锅炉烟气与空气燃烧锅炉烟气差别较大,因此开展富氧燃烧条件下SO3催化生成和吸附脱除的研究工作势在必行。本文首先在实验室小型实验台上实现了用控制冷凝法测量SO3浓度,并通过实验研究验证了测量方法的可靠性,准确性及重复性,并且成功的将测量方法在3MWth富氧燃烧中试台架上进行了应用。继而在催化剂活性测试实验台上进行了富氧燃烧条件下SO3催化生成和NOx催化脱除的实验,研究各实验参数对钒钛基SCR催化剂SO2/SO3转化率和脱硝活性的影响。研究发现:烟气中H2O浓度的变化对催化剂SO2/SO3转化率几乎没有影响,高浓度CO2会导致催化剂的SO2氧化活性失活;烟气中的H2O会对催化剂的脱硝活性产生抑制作用,CO2的存在会降低催化剂的脱硝效率,且抑制作用随着CO2浓度的增加而增强,但不会导致催化剂脱硝活性失活。最后,在固定床反应系统中开展了富氧燃烧条件下吸附剂吸附脱除SO3的实验研究,选用倍半碳酸钠,NaHCO3,Na2CO3和CaCO3四种吸附剂,分析不同实验条件对SO3脱除率的影响,并且进行了吸附剂对SO3的吸附动力学研究。实验研究发现:不同气氛(N2或CO2)对SO3脱除率几乎没有影响;提高吸附温度有利于吸附剂吸附SO3;具有较大比表面积和孔容积的吸附剂吸附SO3的效果更好,CO2气氛下四种吸附剂对SO3的脱除效果依次为:NaHCO3>倍半碳酸钠>Na2CO3>CaCO3。动力学研究表明:Bangham吸附动力学模型可以较好的预测吸附剂对SO3的吸附过程。
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