石墨烯是一种通过碳原子sp2杂化形成的六边形蜂窝状结构二维原子晶体,其特殊的二维结构,致使其在导电性,导热性等诸多方面具有非常优异的性能。但是,二维材料在一定程度上限制了石墨烯在应用方面的拓展。石墨烯与溶剂间的作用比较弱,且二维的强共轭结构使层与层之间的范德华力很强,形成间距为0.34 nm的结合体,所以石墨烯很容易堆积却难以剥离分散,这对石墨烯功能材料的进一步加工制备和应用带来了很大的困难。采用化学氧化石墨粉制备的氧化石墨烯,不仅容易分散在多种溶剂里,还可以通过还原转化为石墨烯,因此是迄今为止研究最广泛的石墨烯衍生物。与石墨类似,氧化石墨同样保持着层状结构,不同的是,石墨片层经强酸性以及强氧化性的溶剂氧化后,引入了许多不同的含氧官能团,如羟基、环氧基、羰基和羧基等,经过剥离得到的单片层的结构,即氧化石墨烯。而且因为层状结构易于分散到溶剂中,孔结构得到了很好的保护。利用氧化石墨烯的独特性质,将二维材料组装为三维石墨烯纳米复合材料,可以很好的解决二维材料在应用上的困难,对于石墨烯的基础和应用研究具有重大意义。因此本文主要针对其含氧官能团和孔结构等特性,研究了多种三维多孔石墨烯纳米复合材料。本文的内容和成果如下:1.以氧化石墨烯为主要原料,利用氧化石墨烯层间的含氧官能团与不同硼酸衍生物反应,成功制备了三种不同的插层结构,即氧化石墨烯骨架结构材料(GOFs),并对对羧基苯硼酸做连接剂的GOF进行了锂掺杂。利用扫描电子显微镜(SEM),X射线衍射(XRD),氮气吸附测试以及热重分析(TGA)等手段对材料的不同结钩进行了分析,并采用电化学分析的方法分析了其在氧还原反应(ORR)的催化的活性和电子转移历程。结构表征表明,制备的GOFs的形貌显示出明显的层状结构,层间距提高了0.45?,TGA结果表明热稳定性增强,比表面积显著提高,说明氧化石墨烯插层结构被成功制备。性能分析表明GOFs可用于催化双氧水的电化学合成,且具有选择性高、绿色环保、成本较低等优势。2.以氧化石墨烯为原料,通过水热反应,制备了自组装石墨烯,并以此为基础,通过有机溶液置换、直接冷冻干燥以及PECVD生长等多种手段,制备了多种三维石墨烯复合材料,主要包括:氧化石墨烯直接自组装得到的水凝胶,有机溶剂置换并冻干后得到的三维石墨烯气凝胶,PECVD生长的石墨烯纳米墙和氧化石墨烯复合自组装,以三维石墨烯气凝胶为基底生长石墨烯纳米墙复合材料。通过一系列表征手段,分析了其结构与性能特点。通过改良设计路线得到了三维石墨烯气凝胶以及它与石墨烯纳米墙的复合材料,具有疏松规整的三维孔结构,比表面积提高到了795 m2/g,提高了近两倍。三维石墨烯气凝胶的氢气存储质量密度高达5.5%。