【摘 要】
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锆基金属有机骨架UiO-66因其较高的比表面积和孔隙率而具有较高的负载能力,成为当前生物活性分子递送领域研究的热点,但合成时间长、生产成本高的问题限制了其广泛应用。咖啡酸（Caffeic acid,CA）是一种天然植物酚酸,具有抗菌等多种生物活性,但其水溶性较差、生物利用度低,严重制约了它在食品安全等领域的应用。因此,减少UiO-66的制备所需时间、降低生产成本,并利用其优异的负载特性拓宽其在抗菌
【基金项目】
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宁波市科技计划项目:202002N3077；
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锆基金属有机骨架UiO-66因其较高的比表面积和孔隙率而具有较高的负载能力,成为当前生物活性分子递送领域研究的热点,但合成时间长、生产成本高的问题限制了其广泛应用。咖啡酸（Caffeic acid,CA）是一种天然植物酚酸,具有抗菌等多种生物活性,但其水溶性较差、生物利用度低,严重制约了它在食品安全等领域的应用。因此,减少UiO-66的制备所需时间、降低生产成本,并利用其优异的负载特性拓宽其在抗菌领域的应用具有十分重要的意义。本文首先对比了锆基金属有机骨架UiO-66的不同合成方法,优化了水辅助法的合成工艺,确定出快速高效的UiO-66合成途径;其次利用HW-UiO-66对咖啡酸进行负载,并以负载率为评价指标,通过响应面实验优化负载工艺;然后对负载咖啡酸的HW-UiO-66（CA@HW-UiO-66）材料的结构性质进行表征,并对释放特性进行了探究;最后将CA@HW-UiO-66材料应用于抗菌,考察其抗菌效果以及对细菌的形态结构和代谢的影响,并基于有效抗菌浓度范围对材料进行安全性评价。主要内容与研究结果如下:（1）通过溶剂热合成法、超声合成法和水辅助合成法合成UiO-66材料,并利用扫描电子显微镜（SEM）、X-射线衍射（XRD）、傅里叶红外光谱（FT-IR）对其外观形貌、晶体性质、官能团信息进行表征。结果显示水辅助合成法能将UiO-66的合成时间从24 h降至10 min,将反应温度从120℃降至80℃,且所合成的产物结构完整、结晶度良好。通过探究加水量、反应时间、反应温度对水辅助合成法所得的UiO-66的产率和粒径的影响,确定最优合成条件为加水量2.0 m L、反应时间10 min、反应温度70℃。通过纳米粒度和ζ电位测定、氮气等温吸附实验考察UiO-66的分散性和吸附性能,结果显示相比超声法与溶剂热法,水辅助法的产物粒径更小（＜100 nm）、BET比表面积更高（1261.899 m~2/g）、孔体积更大（1.264 cm~3/g）,具有更优秀的负载潜力。（2）以咖啡酸负载率作为评价指标,通过响应面试验对搅拌时间、搅拌温度、搅拌速度和咖啡酸初始浓度进行优化,确定在搅拌时间110 min、搅拌温度52℃、搅拌速度288rpm、咖啡酸初始浓度12 mg/m L的反应条件下可达到最高的咖啡酸负载率,即为56.08±0.14%。对CA@HW-UiO-66材料的FTIR、BET比表面积等指标进行测定,结果显示材料保留了HW-UiO-66的骨架吸收峰并发生了咖啡酸特征峰的轻微位移,BET比表面积降至176.588 m~2/g,孔体积降至0.213 cm~3/g,证明咖啡酸进入HW-UiO-66空腔。CA@HW-UiO-66的释放试验证明材料具有缓释特性,历经100 h释放率达83.0±2.0%,将释放曲线与动力学方程拟合,结果显示咖啡酸释放行为最适合用Higuchi方程（R~2=0.9500）进行描述。（3）以大肠杆菌和金黄色葡萄球菌为模型,考察CA@HW-UiO-66的抗菌性能,结果显示CA@HW-UiO-66材料对于大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的最低杀菌浓度（minimum bactericidal concentration,MBC）分别为1.0 mg/m L和2.0 mg/m L,致死曲线的结果表明与咖啡酸单独抗菌相比较,CA@HW-UiO-66材料抗菌效果明显增强。处理4 h内CA@HW-UiO-66材料对于大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的杀菌量为8.84 log CFU/m L和4.49 log CFU/m L。采用扫描电镜、透射电镜和荧光探针法考察CA@HW-UiO-66材料对细菌的细胞膜结构与功能的影响,揭示CA@HW-UiO-66对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的作用模式存在差异,CA@HW-UiO-66易吸附在大肠杆菌表面,释放咖啡酸分子对大肠杆菌的产能部位造成破坏,引发膜电位升高,导致细菌代谢能力减弱;相比之下,该材料不易吸附在金黄色葡萄球菌表面,然而细胞壁的裂解会加剧细胞质膜的破坏,造成胞内物外泄,同时细胞膜内外电势差降低。进一步通过MTT比色法考察CA@HW-UiO-66材料对于人体正常肝细胞LO2的细胞毒性,结果表明浓度在MBC浓度的条件下（1.0 mg/m L和2.0 mg/m L）,CA@HW-UiO-66对细胞表现为无毒性和低毒性。综上所述,本研究制备出了一种生产效率高、负载率高的锆基金属有机骨架材料,该材料负载咖啡酸后具有有效的抗菌作用,有望作为一种新型抗菌材料用于食品微生物安全控制。
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