化学链燃烧技术是一种新型无焰燃烧技术,依靠载氧体在燃料反应器与空气反应器之间的还原–氧化反应,传递反应所需要的晶格氧与热量。性能优良的载氧体是保证化学链燃烧高效率、稳定运行的重要条件,本课题针对以往人工制备载氧体普遍成本高、易失活的问题,选用易获得、高活性的天然锰矿石作为载氧体,探究其在宁东煤化学链燃烧过程中的性能。同时,针对目前化学链燃烧过程中S元素的转化机理研究较少的现状,采用分子动力学模拟方法,探究化学链燃烧过程中S元素迁移机理。热重实验中,所选用的锰矿石载氧体表现出良好的载氧性能与反应活性,还原性气氛下其最大失重约9.03%,其中Mn基氧化物和Fe基氧化物先后约在600℃和700℃获得反应活性。小型鼓泡流化床反应器中,锰矿石载氧体与宁东煤在900℃下化学链燃烧效果良好,煤中大约80%的碳转化为CO2,煤气化反应时间缩短了48%,同时减少了72%的SO2生成量,表明锰矿石可以催化煤气化,同时具备一定的固硫能力。多循环实验中,锰矿石载氧体表面产生轻微烧结,BET表面积从0.64 m~2/g降为0.40 m~2/g,导致反应活性逐渐下降。本文选用锰矿石载氧体30次循环后磨损率约9.9%,预估使用寿命在150 h左右。此外,锰矿石固硫能力会随其中碱金属的消耗逐渐降低。锰矿石对NOx的释放没有明显抑制作用。采用X射线光电子能谱、13C核磁共振等多种手段分析了宁东煤组分,并构建了低阶宁东煤化学结构。后经过密度优化、结构优化构建了宁东煤热解模型,使用LAMMPS程序包对宁东煤化学链燃烧初期的热解过程进行分子动力学模拟,发现在1000–3000 K的模拟温度区间内,随着升温速率增大,重质焦油产物增多、气体产物减少,整体热解效果下降,但不同的升温速率对宁东煤中S元素最终产物的形式影响不大,S元素均会转移至H2S或者含硫有机气体中。2500 K被认为是最合适的恒温热解模拟温度,结果显示宁东煤热解模型在该温度下热解状态良好、热解产物较多,除热解过程外,还会发生二次反应。S元素在恒温热解过程中容易迁移到小分子量的碎片中,最终将以硫氢根的形式与H自由基结合生成H2S参与后续燃烧反应。