近年来,随着经济的快速发展,社会对能源的需求量急速上升,能源储量不足日益成为一大社会问题。此外,由于对传统化石能源的大量开采和使用,全球环境污染严重的问题日渐突出。因此,面对上述双重压力的巨大挑战,寻找并开发一种环境友好型的新型能源刻不容缓。直接液体燃料电池（DLFC）作为一种可直接将液体燃料的化学能转化为电能的环保型能源转换装置在此大背景下得以迅速发展,吸引了广大学者的关注。直接液体燃料电池阳极发生燃料的氧化反应,阴极发生氧还原（Oxygen reduction reaction,ORR）反应。其中,ORR存在反应动力学缓慢,等不足,使其成为直接液体燃料电池发展的瓶颈。所以,通过简单、廉价的方法制备一种高性能的空气阴极是提升液体燃料电池性能的关键因素。目前,直接液体燃料电池空气阴极常用的铂基贵金属催化剂具有高效的ORR催化活性。但是,该类贵金属催化剂存在价格昂贵、资源短缺、易被毒化以及产生混合电位等不足,使得其大规模的应用受到限制。有研究表明,经过杂原子掺杂后的碳质催化剂由于具备较好的孔隙结构、制备方法简单、廉价易得等优势,使得碳质ORR催化剂成为了可替代铂基贵金属催化剂的一个重要选择,日渐成为大家关注的焦点。但是,无论是贵金属催化剂还是碳质催化剂,上述催化剂一般都是粉末状态,若要制备成电极,仍需先制备成浆料,与粘结剂混合均匀后通过喷涂或者热压等方法将其负载到碳布、碳纸等基底上。这不仅使得电极制备过程繁琐,而且喷涂、热压过程中催化剂浪费严重。除此之外,上述电极制备过程中使用到的粘结剂是不导电的,且会覆盖在催化剂的表面。一方面增加了催化层内部的电阻,另一方面阻碍氧气与催化剂活性位点的接触,降低氧气的传质效率,不利于ORR反应的进行。这会进一步降低阴极的整体性能。针对上述直接液体燃料电池空气阴极存在的不足,本课题从制备高效催化剂和调控电极结构出发,基于碳质空气阴极氧还原反应的电催化和物质传输两个核心过程进行强化,对碳质催化剂的ORR活性、碳质整体式空气阴极的传输特性和基于该类电极组装的电池性能特性进行研究。主要研究内容包括有:（1）以琼脂粉为原材料,酞菁铁为掺杂源,通过低温水热、高温碳化以及溶剂热法进行铁、氮掺杂制备了具有碳微球形貌的高效非贵金属碳质ORR催化剂,探讨了不同高温碳化温度对催化剂的孔隙分布等物化特性以及ORR活性的影响规律;（2）通过碳化琼脂粉、溶剂热进行铁、氮掺杂的方法制备了具有无粘结剂、自支撑特性的整体式碳质空气阴极,探讨了电极制备过程中掺杂源浓度对电极掺杂效果以及掺杂后孔隙分布的影响规律,基于该类整体式电极组装无膜DFFC电池并进行了性能测试;（3）通过氯化锌处理的方法拓展电极内部的孔隙结构,强化了阴极性能。调整氯化锌溶液的浓度,对比了其对电极微观形貌、孔隙结构、掺杂效果以及基于该类整体式电极组装无膜DFFC电池的传输特性和产电性能的影响规律。基于上述研究内容,得到的主要结论如下:1)以琼脂粉为前驱体,通过水热、高温碳化、Fe-N掺杂制备了具有高ORR活性的碳质氧还原催化剂。该类催化剂的微观形貌主要以碳微球结构为主,其内部具有丰富的孔隙结构和大量的Fe-N活性位点。不同高温碳化温度制备的催化剂表现出不同的ORR性能,其中碳化温度为900℃时的HTCS-900具有最佳性能。不同催化剂受碳化温度的影响主要表现在:HTCS-900有最多的介孔结构,有最高的Fe-N活性位点掺杂含量。通过对比HTCS-900和商业Pt/C催化剂的性能发现,HTCS-900碳质催化剂在半波电位、Tafel斜率等都优于商业Pt/C催化剂。该催化剂对ORR的催化过程为四电子反应途径。除此之外,HTCS-900催化剂的稳定性及ORR选择催化性都优于商业Pt/C催化剂。2)以琼脂粉为前驱体,通过倒模碳化、溶剂热法进行铁、氮掺杂的方法制备了一种具有无粘结剂、自支撑特性的非贵金属整体式碳质空气阴极。通过调整掺杂过程中酞菁铁的浓度,改善了电极的掺杂效果。其中,经1.0 mg/m L浓度酞菁铁掺杂后的电极具有最佳的性能。3)通过氯化锌溶液处理的方法实现了整体式碳质空气阴极的孔隙调控。通过优化电极内部的孔隙网络结构,使电极杂原子掺杂量和氧气、质子的传递得到进一步强化,从而提升了阴极的ORR性能及相应直接甲酸燃料电池（DFFC）的最大功率密度。此外,SEM、压汞、氮气吸脱附、XPS和ICP等测试表明,适当提升氯化锌浓度造孔可以优化电极内部孔隙网络结构,不仅使电极具有足够的供气通道,还可提供更多的有效活性面积。但过高的氯化锌浓度会使得电极内部结构坍塌,破坏电极结构的完整性,降低电极的性能。因此,经0.5 M浓度氯化锌溶液活化处理后的阴极（AP900-0.50-Fe Pc）组装的DFFC表现出最优的最大功率密度,达16 m W/cm~2,展现出了良好的实际应用前景。