【摘 要】
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本论文采用水热法制备了Bi4Ti3O12（BTO）分级结构样品,并对样品进行了系统的改性研究,优化其光催化性能,包括与Ag2MoO4复合构成Z型异质结,阴离子碘、硫掺杂Bi4Ti3O12。采用XRD、SEM、TEM、FTIR、UV-vis DRS、XPS、UPS、PL、EIS和瞬态光电流响应等测试对样品进行表征。通过光催化降解亚甲基蓝（MB）、罗丹明B（Rh B）、甲基橙（MO）等有机染料及四溴双
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本论文采用水热法制备了Bi4Ti3O12（BTO）分级结构样品,并对样品进行了系统的改性研究,优化其光催化性能,包括与Ag2MoO4复合构成Z型异质结,阴离子碘、硫掺杂Bi4Ti3O12。采用XRD、SEM、TEM、FTIR、UV-vis DRS、XPS、UPS、PL、EIS和瞬态光电流响应等测试对样品进行表征。通过光催化降解亚甲基蓝（MB）、罗丹明B（Rh B）、甲基橙（MO）等有机染料及四溴双酚A（TBBPA）、盐酸四环素（TC）、环丙沙星（CIP）、苯酚等抗生素溶液分析了样品的光催化性能,并提出可能的光催化机理。主要的研究内容如下:一、在水热过程中加入不同比例的叔丁胺（TB）和油酸（OA）对Bi4Ti3O12层状结构进行形态裁剪。结果表明,在前驱体溶液中加入12 mmol TB和6 mmol OA（相对于1mmol BTO）,可以得到长度为2-15μm、直径为0.5～1.7μm的棒状分级结构,分级微棒由厚度为20-50 nm、直径为300-1700 nm的纳米片组成。添加其它量的TB和OA可形成尺寸为几微米的纳米片状分层空心微球,但微球及其亚纳米片的大小取决于TB/OA的量。光催化研究表明纳米片组装的分级微棒具有比其它形貌更好的光降解活性。二、通过共沉淀法将Ag2MoO4颗粒组装在棒状Bi4Ti3O12分级结构上,制备了性能优良的Z型Ag2MoO4/Bi4Ti3O12（AMO/BTO）异质结光催化剂。用XRD、UV-Vis DR光谱、SEM、TEM、XPS和FTIR光谱等表征技术证实了Z型AMO/BTO异质结构的形成。PL光谱、光电流响应和EIS分析表明,AMO/BTO异质结的形成有利于光激发电子-空穴对的有效分离。通过模拟太阳光驱动光降解MB、TBBPA、TC、苯酚和MO/Rh B/MB混合溶液,考察了AMO/BTO复合材料的光催化性能。结果发现:30wt%AMO/BTO为最佳复合样品,其光降解效率为单体BTO的17.0倍,单体AMO的14.7倍。基于实验数据,提出了Z型电子转移机理来解释AMO/BTO异质结光催化剂增强光降解性能的原因。三、将碘引入到Bi4Ti3O12晶体中,以提高其光催化降解有机污染物的活性。采用多种表征技术并结合密度泛函理论计算,对制备的I掺杂BTO光催化剂进行了系统的分析,证实了I元素掺杂成功。比较了Ix-BTO（x=0、0.2、0.4、0.6、0.8）样品在模拟太阳光照射下降解MB的光催化活性,结果表明I0.4-BTO的光催化性能最佳,为母体BTO光催化活性的3.0倍。基于实验数据和密度泛函理论计算,提出并讨论了掺杂BTO光催化剂活性增强的光催化机理。为了促进优化的I0.4-BTO光催化剂的潜在应用,进一步研究了其降解CIP、TBBPA和TC及MO/Rh B/MB混合染料的光催化性能,考察了无机阴离子和p H值对光催化降解MB的影响。四、在Bi4Ti3O12晶体表面掺杂了S元素,以提高其光催化降解活性。采用多种技术对所制备的S掺杂BTO光催化剂进行了系统的分析。结果表明,S元素成功地掺杂到BTO表面,掺杂的BTO样品明显有利于可见光的吸附和光致电子空穴对的分离。在模拟太阳光辐照下,比较了不同S掺杂含量x%S-BTO样品光催化降解MB的光催化活性。结果表明:3.3%S-BTO为最佳的S掺杂光催化剂,其光催化活性约为母体BTO的10.1倍。此外,进一步研究了3.3%S-BTO光催化剂降解TBBPA、CIP、TC、MO/Rh B/MB混合染料的光催化性能,以及无机阴离子和p H值对光催化降解MB的影响。
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