【摘 要】
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全球对能源需求的持续增加造成了化石燃料的大量消耗和二氧化碳的过度排放,继而导致了全球变暖和海平面上升等环境危机。将CO2转化为高附加值的含碳化学品,有助于缓解CO2过度排放所带来的环境危机。在多种CO2转化技术中,CO2电化学还原（Electrochemical CO2 Reduction Reaction,CO2RR）是一种极具发展前景的技术。目前已开发出多种金属基电催化剂用于CO2电化学还原,
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全球对能源需求的持续增加造成了化石燃料的大量消耗和二氧化碳的过度排放,继而导致了全球变暖和海平面上升等环境危机。将CO2转化为高附加值的含碳化学品,有助于缓解CO2过度排放所带来的环境危机。在多种CO2转化技术中,CO2电化学还原（Electrochemical CO2 Reduction Reaction,CO2RR）是一种极具发展前景的技术。目前已开发出多种金属基电催化剂用于CO2电化学还原,而铜基电催化剂在制备C2+产物上展现了强大的潜力。铜基金属有机框架材料（Metal-Organic Frameworks,MOFs）具有孔隙丰富、比表面积高、结构和组分可调性强等特点,是一种优秀的电催化剂前驱体。因此,将铜基MOFs作为前驱体来衍生电催化剂是设计和制备高效CO2RR电催化剂的一个重要策略。本论文分别通过两种修饰策略合成了不同的铜基MOFs前驱体,并进一步热解得到衍生的铜基电催化剂。主要研究工作及成果如下:（1）在铜基金属有机框架材料HKUST-1的合成过程中,利用苯并咪唑作为氮源部分取代均苯三甲酸与铜离子配位,合成了具有蛋黄-壳状结构的前驱体,并进一步通过高温热解获得氮修饰的铜基电催化剂。对前驱体和电催化剂进行表征,并探究和优化了苯并咪唑引入量、热解温度以及工作电极载量。所制备最优电催化剂展现出25.8%的乙烯法拉第效率以及23.7 m A/cm~2的乙烯偏电流密度,并且在电解10 h过程中性能保持稳定。另外,电催化剂的乙烯选择性及稳定性显著优于无氮修饰的电催化剂。电化学测试以及X射线光电子能谱等表征表明,氮的修饰有助于稳定Cu（I）物种并促进二氧化碳的活化,同时在电解过程中抑制了Cu（I）物种的还原。在流动型电解池的测试中,电催化剂也表现出良好的性能。（2）在HKUST-1的合成过程中同时加入铜、铈离子与均苯三甲酸进行配位,合成铜铈双金属MOFs复合前驱体,在经过高温热解后得到Ce O2修饰的铜基电催化剂。对前驱体和电催化剂进行表征,验证了双金属MOFs复合前驱体的稳定合成;并对铜铈金属比例和热解温度进行了优化。性能测试结果表明,Ce O2的修饰可以明显地改善电催化剂的性能,最优样展现出30.5%的乙烯法拉第效率及27.5 m A/cm~2的乙烯偏电流密度。此外,电催化剂的性能在8 h电解过程中无明显衰减。
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