【摘 要】
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由于发光可调、发射峰窄、荧光量子产率高、合成简单、成本低等优点,ABX_3型铅卤钙钛矿纳米晶受到国内外研究的广泛关注。尽管钙钛矿纳米晶的研究取得了可喜的进展,然而,铅卤钙钛矿材料自身较低的形成能,高的离子性,以及纳米晶大的比表面积导致其稳定性差,从而限制了商业化的应用。因此,铅卤钙钛矿纳米晶的研究热点主要集中在调控其发光性能与提高稳定性。为此,本文采用配体辅助再沉淀法(LARP)制备了CH_3NH
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由于发光可调、发射峰窄、荧光量子产率高、合成简单、成本低等优点,ABX3型铅卤钙钛矿纳米晶受到国内外研究的广泛关注。尽管钙钛矿纳米晶的研究取得了可喜的进展,然而,铅卤钙钛矿材料自身较低的形成能,高的离子性,以及纳米晶大的比表面积导致其稳定性差,从而限制了商业化的应用。因此,铅卤钙钛矿纳米晶的研究热点主要集中在调控其发光性能与提高稳定性。为此,本文采用配体辅助再沉淀法(LARP)制备了CH3NH3PbBr3纳米晶,在LARP制备过程中,分别引入硫氰酸阴离子和胍基阳离子,实现对CH3NH3PbBr3纳米晶的原位钝化,从而调控其光学性能和稳定性。首先,本文在采用LARP法制备CH3NH3PbBr3纳米晶的过程中,以Pb(SCN)2为铅源,部分或全部取代PbBr2,通过原位引入硫氰酸阴离子,制备高发光、高稳定的CH3NH3PbBr3纳米晶。硫氰酸阴离子的原位引入能够避免杂质元素的引入,同时,原位引入的硫氰酸阴离子还能够简单有效地控制CH3NH3PbBr3纳米晶的结晶度、粒径大小、发光性能和稳定性。通过改变硫氰酸阴离子的浓度,所制备的CH3NH3PbBr3纳米晶的荧光(PL)可以实现在473-526 nm范围内调节,且其发光峰半高宽为21-28 nm,荧光量子产率(PLQY)为73%-96%。此外,随着硫氰酸阴离子含量的增加,CH3NH3PbBr3纳米晶的稳定性有较大的提高。研究表明,CH3NH3PbBr3纳米晶光学性能和稳定性的提高主要是因为原位引入的硫氰酸阴离子能够提高纳米晶的结晶度,钝化纳米晶表面缺陷,同时形成更为稳定有效的表面钝化效果。其次,本文在采用LARP法制备CH3NH3PbBr3纳米晶的过程中,使用氢溴酸胍与油酸(OA)、油胺(OLA)一起作为配体,原位引入胍基阳离子提高CH3NH3PbBr3纳米晶的稳定性,并调控其发光性能。研究表明,原位引入的胍基阳离子在一定程度上能够调控CH3NH3PbBr3纳米晶的结晶性、粒径大小、发光性能和稳定性。实验结果表明,当氢溴酸胍与CH3NH3PbBr3摩尔比为0.15:1时,合成的纳米晶稳定性最好,且荧光量子产率最高。本论文工作为制备高荧光、高稳定的CH3NH3PbBr3纳米晶提供了新的思路和策略。
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