二维钙钛矿光电材料的超快载流子动力学研究

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二维有机-无机杂化钙钛矿是一种具有自组织量子阱结构和较好环境稳定性的光电材料。这些材料具有较宽的光谱、长的载流子寿命、以及广泛的能量范围等优异性质,使其成为下一代发光器件的潜在候选者。然而,目前关于二维钙钛矿光电材料内的激子解离和传输机制的研究仍是极少数的。了解半导体光电材料内部的超快动力学过程,将有助于进一步调整基于层状钙钛矿器件的光电性能。本论文主要利用飞秒瞬态吸收光谱技术研究了准二维钙钛矿光学增益过程的物理机制,以及比较了不同间隔有机基团二维钙钛矿的瞬态动力学过程。本论文主要工作分为以下两部分。第一部分利用飞秒时间分辨瞬态吸收光谱技术,研究了准二维(C6H5CH2CH2NH3,PEA)2FA4Pb5Br16钙钛矿光学增益的载流子动力学。发现(PEA)2FA4Pb5Br16钙钛矿中放大自发发射过程与泵浦激发脉冲能量,激发波长以及测试环境有关。结果表明,随着激发脉冲能量的增大,高效的F(?)rster能量级联转移机制促进激子积累在最低带隙,有利于实现粒子数反转。当激发波长接近437 nm(泵浦-光子能量减小)时,减少了高能带隙域的热载流子冷却过程,使激子快速积累在大n区域,从而导致放大自发发射过程的寿命和比例增大,并得到材料的最低阈值仅为4.23μJ/cm~2。当温度降低时,小n相的比例明显增大,从小n相到大n相更有效的能量传输,促进放大自发发射过程。由此可以得出共振能量传输机制以及热载流子冷却,对准二维钙钛矿的光学增益共同做出贡献。第二部分结合稳态吸收光谱、光致发光光谱和飞秒瞬态吸收光谱,对比研究了Dion-Jacobson型(C6H4(CH2NH3)2,PDMA)FAn-1PbnI3n+1和Ruddlesden-Popper型(C6H5CH2CH2NH3,PEA)2FAn-1PbnI3n+1(
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