多氮含能化合物含氮量高,含碳元素相对较少,容易实现氧平衡,分解产物大多为环境友好型的N2;而且其能量主要来源于其分子中N-N键和C-N键以及环的张力,一般具有较高的正生成焓和热稳定性。这些优异的物理化学性质,决定了多氮含能化合物具有广阔的应用前景,引起了科研人员的研究兴趣。5-乙烯基四唑是四唑含能化合物中的典型代表,是合成多种多氮含能化合物的中间体,广泛应用在含能粘合剂和高能顿感炸药等领域,然而它的常压结构和分子内部特征振动信息尚不清楚,在高压下的结构及性质更加鲜为人知。针对以上问题,我们开展了对5-乙烯基四唑的结构和分子内部特征振动的研究工作,得到了以下研究成果:1.利用常压微区XRD技术,结合理论计算,首次对5-乙烯基四唑的常压结构进行了系统的研究。研究结果表明:5-乙烯基四唑在常压下属于三斜晶系,晶格参数分别为:a=7.86344（1）?,b=4.19355（3）?,c=6.35158（2）?,α=83.383（2）°,β=113.466（4）°,γ=98.931（2）°,V=189.67（6）?3。利用常压拉曼光谱、红外光谱实验方法,结合理论计算,对5-乙烯基四唑的特征振动峰予以指认。研究表明,拉曼光谱中位于1646cm^-1的振动峰为乙烯基上的碳碳双键的伸缩振动,位于3000cm^-1左右的振动峰为乙烯基上的碳氢振动模式,5-乙烯基四唑的骨架内的振动模式则处在1247cm^-1-1574cm^-1,这之间的振动峰主要是碳氮单键、氮氮单键、碳氮双键,及氮氮双键的振动峰,其中位于1293cm^-1的强峰为四唑骨架的呼吸振动;红外光谱中位于782cm^-1吸收峰为四唑骨架上的碳原子垂直于骨架平面的振动,965cm^-1、985cm^-1、998cm^-1归属为乙烯基上碳氢键的扭曲振动,在1247-1574cm^-1之间的吸收峰可以认为是四唑骨架内C-C,C-N,C=N,N=N的伸缩振动,1647cm^-1为C=C的吸收峰,而3000cm^-1是C=C-H的吸收峰。2.利用高压原位同步辐射X光衍射,高压原位拉曼光谱和高压原位红外光谱等实验方法,结合理论计算,系统地研究了5-乙烯基四唑（VT）的高压结构相变,以及高压下特征分子振动的变化,实验中的最高压力达到27.27GPa。研究表明,高压下5-乙烯基四唑经历了2次相变,由常压三斜相转变为正交相,相变的压力点为2.3GPa;在2.3-8GPa区间内为三斜相与正交相的混合相;压力达到8GPa时,相变完全;继续加压至10.14GPa时,晶体结构开始塌缩;当压力达到16.6GPa时,分子内部的化学键断裂,5-乙烯基四唑的晶体结构完全坍塌,晶体发生了非晶化转变;卸压后样品仍然保持非晶化状态,相变不可逆。另外,从高压原位拉曼振动光谱中我们还能够推测出,在压力的作用下5-乙烯基四唑分子的四唑骨架首先断裂分解,随后乙烯基上的碳碳双键才发生分解,最终导致压致非晶化,这与其聚合物聚5-乙烯基四唑的的热分解过程一致。本论文开展5-乙烯基四唑的常压结构和特征分子振动的研究,填补了其基本信息的空白,为后续其应用研究奠定坚实的基础;在高压下开展5-乙烯基四唑结构及其特征分子振动的变化研究,给出了5-乙烯基四唑高压下的相变规律,丰富了人们对多氮化合物体系压致相变的认识。