随着现代工业的迅猛发展,水资源污染问题愈演愈烈,已严重影响到生态环境及人体健康。工业排放的污水中常常含有一些低浓度、高毒性、难降解的有机化合物,如抗生素药物、内分泌干扰物、氯酚类等污染物。这些有机化合物目前已被国际社会公认为最难处理且具有极大或长期危害的新型污染物,迫切需要研究和开发高效节能的处理技术。光催化技术作为一种相对高效节能的有机污染物降解技术备受广大研究者青睐。在众多光催化半导体中,石墨相氮化碳（g-C₃N₄）是一种无毒、易得、稳定性好的无金属半导体材料,在光催化领域得以广泛应用。但是,纯的g-C₃N₄对可见光的利用率较低,催化降解共轭芳环类有机污染物效果较差,因此需要对其进行改性,从而提高催化降解效率。金属酞菁与金属卟啉拥有与细胞色素P450类似的共轭大环结构,能够模拟细胞色素P450的生物活性中心及催化反应过程,通常作为仿生催化剂催化活化双氧水（H₂O₂）、氧气等应用于有机污染物催化降解中。在自然界中,金属卟啉类物质,例如叶绿素、细胞色素P450等是维持生态循环,尤其是碳循环的重要物质,在光合作用及生物体的催化氧化中起到重要作用。我们由此受到启发,首先通过热解尿素的方法制得了g-C₃N₄,再利用其与溴代戊酰氯（5-Bromovaleroyl chloride）发生酰胺反应得到g-C₃N₄-Br;进一步通过咪唑（IMD）与g-C₃N₄-Br反应得到g-C₃N₄-IMD,再与血红素（hemin）进行轴向配位得到目标催化剂g-C₃N₄-IMD-hemin。实验选用对氯苯酚（4-CP）为模型污染物,双氧水（H₂O₂）为氧化剂,模拟太阳光为驱动力,研究g-C₃N₄-IMD-hemin的协同光催化氧化反应活性。实验结果表明,与纯的g-C₃N₄、hemin及二者的机械混合物（g-C₃N₄+hemin）相比,g-C₃N₄-IMD-hemin展现出优异的催化降解4-CP活性,同时催化体系的构建使得hemin的稳定性得以提高。论文还研究了pH值,H₂O₂浓度对催化活性的影响,以及催化体系的循环稳定性。不论在酸性、中性还是碱性条件下,与g-C₃N₄相比,g-C₃N₄-IMD-hemin都能将4-CP彻底去除,其中碱性条件下（pH 9）两者活性差别最大,此外,g-C₃N₄-IMD-hemin具有良好的循环稳定性。通过电子顺磁共振（EPR）、添加捕获剂、超高液相色谱-质谱仪、气质联用仪对活性种的检测,g-C₃N₄-IMD-hemin/H₂O₂体系主要以生成超氧自由基（·O₂^-）、高价铁活性种（Fe（IV）=O）及过氧自由基（·OOH）为主,伴随少量羟基自由基（·OH）。为了进一步提高催化体系对可见光的利用效率,将g-C₃N₄-IMD与十六氯铁酞菁(FePcCl₁₆)进行轴向配位,得到具有良好可见光响应的g-C₃N₄-IMD-FePcCl₁₆催化剂。选用卡马西平（CBZ）为底物,在可见光的照射下(（λ>400 nm）,g-C₃N₄-IMD-FePcCl₁₆/H₂O₂体系中的酞菁环会被转变到激发态(FePcCl₁₆*),进而高效地活化H₂O₂产生Fe（IV）=O活性种,这种短暂性的Fe（IV）=O活性种是固定在催化材料上的,分子移动受到限制,氧化碰撞的可能性也就降低了,这样就保证了体系的稳定性。论文中采用同样的方法还合成了g-C₃N₄-IMD-FePc催化剂,并对g-C₃N₄-IMD-hemin、g-C₃N₄-IMD-FePc以及g-C₃N₄-IMD-FePcCl₁₆催化氧化CBZ活性进行了对比,结果表明在pH 7的条件下,不论是在可见光下,还是模拟太阳光下,g-C₃N₄-IMD-FePcCl₁₆都能高效的活化H₂O₂从而将CBZ完全催化降解。本研究将光催化与仿生催化巧妙的进行结合,构造了非羟基自由基为主的催化氧化降解体系,利用所生成的可固定在催化剂身上的Fe（IV）=O活性种来高效催化降解有机污染物,避免了催化体系的自氧化。