在如今传统化石能源不断被消耗且会带来污染的情况下,发展一种清洁的,且可以再生的能源来代替传统的化石能源已经成为了人们的破解需求。质子膜燃料电池（PEMFC）与氢能作为一种绿色无污染且可再生的能源,具有十分广阔的前景,备受人们的关注。在传统的催化剂选择上,Pt基材料是目前被使用最多的材料。但是Pt是一种贵金属,且在地球上的含量较少,这严重阻碍了Pt材料在电催化领域的大规模应用。所以,人们现在迫切研究出一种相对廉价并同时拥有高催化活性的电催化剂。在本文中我们利用第一性原理计算和理论分析,研究了以石墨烯为基底,通过掺杂N、S等单原子掺杂,以及添加应力与缺陷等操作,对石墨烯的催化性能进行改性,以得到拥有很好的ORR催化活性或HER催化活性的催化剂,具体的工作内容如下:（1）本文研究了基于第一性原理计算的氮掺杂石墨烯（SNG）结构对ORR催化活性的改善。我们的研究结果揭示了应力与氮掺杂的协同催化机理,并且与氮掺杂石墨烯（NG）、应力石墨烯（SG）、原始石墨烯（G）样品相比,应力与氮掺杂的协同作用能够有效提升ORR的催化性能。研究发现,氮掺杂可以使吸附位置上的C原子的费米能级附近的电子态由未占据变为被占据,从而提高电导率。另外,应力可以增强基底和被吸附的O₂之间的电子轨道耦合相互作用。（2）采用第一性原理计算,我们研究了N原子、S原子分别掺杂有缺陷的石墨烯（NG、SG）和两者协同掺杂有缺陷的石墨烯（NSG）结构对HER的催化性能情况。研究发现,相比较于NG结构和NSG结构,SG结构不论是对氢原子的吸附能还是?G_H*的值都相对适中,不是最高也不是最低。且SG结构的?G_H*最接近0,仅为-0.0737 e V,显示出可以媲美Pt的HER催化活性。