超级电容器是一类具有超快充放电速度和超长循环寿命的电化学储能器件。但是实验室研究成果往往无法直接满足商业化超级电容器的实际性能需求,特别是,如何在提高电极质量负载的同时继续保持电极的良好性能成为一个关键。多孔碳作为超级电容器电极材料得到了广泛的应用,在高负载电极中进一步提升其性能,需要进一步对其孔隙率进行精确调控。鉴于电子传导性能变差和离子输运性能降低是阻碍高质量负载碳基电极实际应用的主要瓶颈,需要对电子与离子的传输界面进行研究和设计。本论文通过设计包含不同孔隙结构的异质叠膜电极,研究了异质界面对离子行为的影响规律,提升了高负载量碳基电极的离子存储性能。进一步的,针对电极与电解液的界面进行研究和优化,改善了器件的自放电衰减。首先,本文利用主体孔结构分别为微孔、小介孔和大介孔的三种碳材料:活性炭YP50F、活化微波剥离石墨烯（aMEGO）和还原氧化石墨烯（rGO）作为构建异质结构的模型材料,对它们形成的不同堆叠组合电极进行了研究。实验发现,电极性能对其沿厚度方向的堆叠顺序非常敏感。特别是,当rGO位于中间层时,它可以作为高效的离子通道有效地降低离子扩散阻力。而当aMEGO与电解液接触时,其高比表面积有助于吸附大量电解液离子从而提升电化学容量。相反,其它堆叠顺序可能到导致在异质结构的界面处发生“离子阻塞”从而阻碍离子传输,已通过有限元模拟和分子动力学模拟被证实。其次,本文通过筛选离子传输层材料、优化电极制备方法和异质结构组合进一步提升了高质量负载电极的电化学性能。基于前述理解,利用70 μm的YP50F、rGO和aMEGO依次叠加且aMEGO靠近隔膜时,厚度为210 μm的高负载电极（～12.7 mgcm-2）表现出优异的容量性能（171.4 Fg-1,102.8 F cm-3,2.2 F cm-2）。此外,研究发现,尽管aMEGO密度较低,但当利用具有更高振实密度的微波剥离石墨烯（MEGO）作为离子传输层材料时,从隔膜到集流体依次堆叠aMEGO（100 μm）、MEGO（70 μm）和aMEGO（50 μm）得到的异质电极仍具有 11.6 mg cm-2 的负载量,其容量性能为 112.5 Fg-1、56.3 F cm-3 和 1.3 F cm-2。最后,为改善碳基电容器自放电问题,本文采用向列相液晶E7作为电解液添加剂,对电极与电解液的界面行为进行动态优化。研究发现,在充电施加电压对电极进行极化时,E7的电流变效应导致电极表面的电解液粘度增加,离子扩散速率降低,电荷再分布过程受阻,因而动态改变了界面的离子输运。基于E7的作用,将电极质量为2 mg的器件静置24 h,其开路电压从3 V降到了 1.4 V,优于未添加E7的对比样的自放电行为（降至1.1V）。该结果为缓和超级电容器自放电提供了一种有用的策略。