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金属锂因其具有很高的理论比容量(3860 mA h g-1)和较低的负电位(相对标准氢电极为-3.04 V),成为下一代储能装置中具有前景的负极材料之一。但是在锂沉积/剥离的循环过程中,锂负极表面枝晶的形成和生长引发了锂金属电池(LMBs)安全和寿命短的问题,从而阻碍了 LMBs的商业应用。针对上述问题,本论文从电解液成膜添加剂出发开展研究工作,旨在原位构筑高稳定性金属锂负极界面,从而抑制枝晶形成和生长,提高LMBs的稳定性和安全性。主要研究内容如下:(1)将六甲基二硅氮烷(HMDS)引入到醚类电解液中,提高金属锂负极的界面稳定性。在电解液中添加HMDS后可以在锂负极表面原位形成致密、均一、富含Li3N和LixSiOy的SEI膜。在循环200圈之后锂负极结构依然很稳定,并且没有发现枝晶生长。XPS结果证明了 HMDS可以抑制电解液分解,并且参与负极成膜,生成有效成分从而提高锂负极表面固态电解质界面(SEI)膜的稳定性。当加入含量为1 wt.%的HMDS时,锂对称电池在1.0、3.0、5.0 mA cm-2的电流密度下都有很好的循环稳定性。在Li |LiFePO4电池中循环稳定性以及倍率性能得到明显提升。(2)将高度氟化的三(1,1,1,3,3,3-六氟异丙基)磷酸酯(HFiP)引入到醚类电解液中,提高金属锂负极的界面稳定性。由于引入HFiP之后可以在锂负极表面诱导形成稳定的、致密的、富含LiF、Li3PO4和ROCO2Li的SEI膜,这种有机和无机成分的存在可以同时提高SEI膜的柔韧性和机械强度,从而有效地抑制枝晶的生长。经过XPS的分析证明了 HFiP还可以有效抑制锂盐的分解。当循环200圈之后,锂负极表面仍然呈现出光滑的、致密的、均一的、无枝晶的沉积形貌。此外当加入1 wt.%的HFiP时,在100圈内铜锂电池的库伦效率保持在98%左右,平均库伦效率是97.5%。在锂对称电池中可以获得较小且较稳定的极化电压。(3)将乙氧基(五氟)环三磷腈(PFPN)引入到醚类电解液中,提高金属锂负极的界面稳定性。当加入PFPN后在负极表面原位形成稳定的SEI膜,可以促进锂离子的均匀沉积从而抑制枝晶形成、生长。循环200圈后的锂负极表面没有枝晶和“死锂”的存在。当加入1 wt.%的PFPN之后,在1、3、和5 mA cm-2的电流密度下的锂对称电池表现出很好的循环稳定性。在400圈的长循环之后,Li | LiFePO4电池的容量保持率将近100%,表现出超好的循环稳定性。