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微流控芯片技术(Labonachip)发展以来,由于其高灵敏,高通量,低试剂消耗等优点,在分析化学领域表现出了巨大的应用价值。目前,微流控芯片已经成功的应用到了许多的分析检测领域如细胞分析,蛋白质、核酸分析,酶动力学测试等,并逐渐的应用于目标小分子的分离分析检测中。然而,通常情况下微流控芯片仅仅提供了微流体样品的载体,需要结合荧光/紫外,激光诱导荧光,质谱等大型分析仪器来完成分析工作。“头小尾大”的工作模式违背了微流控芯片创建小型化、微型化分析实验室并应用于实时分析,现场分析的初衷,很大程度限制了微流控芯片的发展。在本论文中,我们致力于微小型分析传感平台的构建,发展微芯片制备技术,进行芯片内微结构优化,设计新的传感分析体系等,开展了一系列的研究工作,具体包括以下几个部分:
1.平面金属复合电化学传感芯片的制备和应用。我们利用Au,Ag等金属在不同的刻蚀液中的溶解性的差异,结合多步光刻的微制备技术,一次性的在玻璃芯片基底上制备以Ag为准参比,Au为工作电极和辅助电极的三电极电化学传感单元。基于该技术我们进一步的结合微流体通道和生物传感电极技术,构建电化学微流控芯片用于重金属离子的分析。例如,我们设计制备了微流控电化学检测芯片,结合溶出差分脉冲伏安(DPASV)完成了在线Hg离子的分析。并进一步在电极表面修饰高灵敏度和选择性DNA传感电极,利用计时库仑法(CC)实现了Hg离子的痕量分析并应用在实际水样分析中,获得了较好的结果。
2.微流控芯片体系上新的微纳结构和传感体系的建立。我们发展了一种新的技术,在微流控芯片通道中构建PDMS/Au的微结构,利用材质的特性所构成的微纳孔道,可以用作电化学原电池体系的电路连接(离子桥的作用)。基于这个技术,我们利用电化学沉积的方法制备了一系列的Au/IrOx,Au/Ag/AgCl传感电极,结合双通道微流控芯片实现了在线pH的传感分析检测。另一方面,我们将生物燃料电池技术和微流控芯片结合起来,利用DNA修饰电极作为阴极开关,酶/葡萄糖体系作为功能阳极,构筑了一种新型的基于IMP-Reset逻辑的可重复使用,自我供电的微流控芯片适配子传感器。该芯片能用于测定血清中特定目标组分的存在状态,对于医疗监测具有重要意义。
3.实用化、便携式纸芯片传感器的设计。我们发展了一种新型环境友好的纸芯片的制备方法,利用聚乙二醇二丙烯酸酯(PEGD)同引发剂2-羟基-2-甲基-1-苯基-1-丙酮的光催化自由基聚合反应,结合掩膜光刻技术在纸质基底上构建微流体通道。引发剂2-羟基-2-甲基-1-苯基-1-丙酮能够在紫外光照射下产生自由基,并快速的引发PEGD单体发生聚合,聚合物能够填充纸纤维的内部空隙,从而形成亲水通道和疏水区域。这种方法可以替代传统SU-8来进行纸芯片制备。基于这种纸芯片制备技术,我们设计构建了一个枝状结构的纸分析平台,利用Ag(Ⅰ)和Cu(Ⅱ)离子同邻二氨基苯胺的自催化反应体系,在纸芯片上实现了一种针对Ag(Ⅰ)和Cu(Ⅱ)离子的光学逻辑传感分析策略。该工艺技术扩展了纸芯片体系的应用并在医疗传感和环境监测领域具有巨大的应用前景。