论文部分内容阅读
聚苯胺（PANI）对甲醇的电氧化反应具有催化作用。以PANI作为金属铂、钌等催化剂的载体，可以提高催化剂对甲醇电催化氧化的催化效率。在催化氧化甲醇的电极层中PANI的存在有助于H2O的吸附，形成活性氧化物Pt-OHads，此化合物有利于加快CO氧化为CO2；还有助于加快甲醇的Langmir吸附。尽管PANI作为电催化剂的载体材料显示了很多优点，但是其形貌的松散性、水溶液中易降解和易水解性、低电导率等缺陷将会限制PANI在电催化剂中的应用。然而，碳纳米管作为催化剂的载体具有高比表面积、高电导率的性能。将碳纳米管（CNTs）加入到PANI中不仅可以提高载体材料的导电性能，还可以加强材料的机械性能。以PANI/CNTs作为金属铂、钌等催化剂的载体，不仅可以提高催化剂的催化效率，还可以克服纯PANI的缺陷从而改善载体材料的性能，使其具有巨大的应用前景。本文首先以PANI为载体制备了Pt-PANI、PtRu-PANI两种催化电极，分别讨论了制备两种电极的最佳条件和影响因素，并对两电极的电催化氧化性能和形貌进行了测试表征。然后以PANI/MWCNTs为载体制备Pt-PANI/MWCNTs电极和PtRu-PANI/MWCNTs电极，分别研究了两种电极的制备方法和影响因素，并对两电极的电催化氧化性能和形貌进行测试表征。1.采用循环伏安法电聚合制备PANI膜，再用恒电位法在该膜上电沉积Pt纳米颗粒制备出Pt-PANI电极。该电极对甲醇和甲醛的电催化氧化的循环伏安（CV）图显示，与纯Pt电极相比较催化活性均有大幅提高；研究讨论了制备电极时最佳的PANI膜的厚度、沉积电位以及沉积时间；采用扫描电镜（SEM）法分析了电极的形貌特征。2.在含有分散的多壁碳纳米管的苯胺溶液中采用循环伏安法电聚合制备PANI/MWCNTs膜，再用阶跃电位法在该膜上电沉积Pt纳米颗粒制备出Pt-PANI/MWCNTs电极。该电极对甲醇和甲醛的电催化氧化的循环伏安（CV）图显示，与Pt-PANI电极相比较催化活性均有提高；研究讨论了制备电极时的最佳沉积电位，并以此为依据采用阶跃电位法电沉积Pt纳米颗粒，结果显示阶跃电位法制备的电极催化效果较好；然后采用计时电流法、SEM和红外光谱图对电极进行表征。3.以纯聚苯胺膜为载体材料，在含有氯铂酸和氯化钌的溶液中采用阶跃电位法共沉积PtRu纳米颗粒来制备PtRu-PANI电极。该电极对甲醇和甲醛的电催化氧化性能比Pt-PANI电极有所提高；SEM和X射线能谱图（EDX）均显示铂、钌两种金属在聚苯胺膜上实现了共沉积。4.以聚苯胺/多壁碳纳米管复合膜为载体材料在含有氯铂酸和氯化钌的溶液中采用阶跃电位法共沉积PtRu纳米颗粒来制备PtRu-PANI/MWCNTs电极。该电极对甲醇和甲醛的电催化氧化性能比PtRu-PANI电极有所提高；SEM和EDX均显示不仅铂、钌两种金属在聚苯胺/多壁碳纳米管复合膜上实现了共沉积，而且PtRu纳米颗粒分散的很均匀，粒径尺寸也大致相同，并未产生团聚现象。