利用分子的电学性质制备多功能、高性能的分子电子器件,已经成为分子电子学的研究热点之一。基于分子特殊的电学性质,已经构建出功能各异的分子开关、分子存储器、分子整流器、自旋阀及分子导线等分子电子器件。有机共轭小分子及其低聚物具有容易合成、来源广泛、方便使用化学结构进行修饰、结构可调等优点,常常被用来构造分子器件。基于密度泛函理论结合非平衡格林函数第一性原理计算方法,本文研究了石墨烯纳米带非磁性电极、磁化电极情况下的同分异构喹啉分子结和苯醌分子结的电子输运性质,发现了双自旋二极管效应、自旋滤波效应、负微分电阻效应、开关效应和分子整流效应等独特的电子输运性质。主要研究内容如下:第一章介绍了电子器件的定义,并简单分析了电子器件由硅基半导体材料向微观分子方向发展的原因;然后简单介绍了分子电子器件的研究进展及负微分电阻现象、自旋过滤现象、分子整流现象和分子开关效应,最后介绍了分子电子器件材料及本文的研究内容及其科学意义。第二章介绍了分子电子器件输运理论计算方法,通过密度泛函理论、非平衡格林函数的方法,以及由密度泛函理论与非平衡格林函数相结合的方法推导出双探针分子电子器件输运性质计算的透射系数、电流和电导计算方法。对本文研究所使用的科研软件进行了简要介绍,并对分子电子器件输运性质计算步骤进行简单说明。第三章基于密度泛函理论结合非平衡格林函数的第一性原理计算方法,研究了非磁性、磁化电极情况下同分异构喹啉分子结的电子输运性质。在非磁性电极情况下,喹啉分子结的电流在[-0.3V,+0.3V]的偏压范围内显示线性变化,而在[-0.4V,-0.9V]与[+0.5V,+0.8V]范围内,随着偏压的增大而减小,呈现出明显的负微分电阻效应。此外,当喹啉分子平面与电极平面存在一定的夹角时,喹啉分子结的电流呈现显著的负微分电阻效应,而且这种效应与喹啉分子平面旋转的方向无关;当喹啉分子平面与电极平面垂直时,喹啉分子结的电流截止。喹啉分子中氮原子的位置不同,仅对电流-电压(I-V)大小上存在定量的影响,对器件电流-电压(I-V)曲线变化规律没有定性的影响。在磁化电极情况下,喹啉分子、异喹啉分子和ZGNR之间的共面取向构型具有电极平行自旋取向(PSOE)的自旋平行向上(P-up)电流在小偏压范围(低于0.2V)呈现线性电流-电压(I-V)特性,而在大偏压(高于0.2V)范围呈现非线性电流-电压(I-V)特性,并且喹啉分子的共面取向构型自旋平行向下(P-down)电流在整个偏压范围内趋于零,器件呈现完美的自旋滤波效应(自旋极化率100%)。有趣的是,两种共面取向构型在电极反平行自旋取向(APSOE)情况下,自旋反平行向上(AP-up)、向下(AP-down)的电子仅在负、正偏压范围内流动,而在正、负偏压范围内被阻挡,器件呈现良好的双自旋二极管效应。从而,可以通过源漏极电压选择性地产生和控制单向自旋极化电流。同时,该器件还显示偏置时的负微分电阻效应。但是在喹啉分子平面、异喹啉分子平面和石墨烯纳米带电极平面垂直时,电流低于0.075μA,但其变化规律类似于共面构型。通过改变喹啉分子、异喹啉分子和电极平面之间的取向可以实现开关效应。第四章基于密度泛函理论结合非平衡格林函数的第一性原理计算方法,研究了基于苯醌分子的分子电子器件的负微分电阻效应和整流效应。中心为对苯醌与邻苯醌分子的器件电流在[±0.9V,±1.5V]和[±0.6V,±1.1V]的偏压范围内,随着偏压的增大而减小,器件呈现出显著的负微分电阻效应。中心区为碳原子C和氮原子N连接的邻苯醌与对苯醌分子时,器件在偏压[0.9V,1.2V]和[-0.8V,-1V]范围内,可以得到有趣的负微分电阻效应。中心区为硫原子S和氧原子O连接的邻苯醌和对苯醌分子时,器件电流在[0.8V,1.0V]偏压范围内,随偏压的增加而减小,呈现负微分电阻效应;在外加负偏压时,电流截止,呈现出有趣的分子整流效应。硫原子S和氧原子O连接的邻苯醌和对苯醌分子分子电子器件分别在0.6V和0.8V时达到最大整流比57.85和55.85。第五章简要总结全文的工作并进行了展望。