磁性石墨烯复合材料的制备及在持久性污染物处理中的应用

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近年来,随纳米科技的不断发展,纳米复合材料已经成为材料科学领域的一个研究热点。氧化石墨烯成本低廉,原料易得,具有良好的物理和化学性能,如较高的比表面能、良好的亲水性、良好的机械性能、而且在水和有机溶剂中有较好的分散性,拥有着广阔而深远的应用背景,是一种优良的复合材料填充剂,成为近年来纳米复合材料的一个重要研究方向。纺织、造纸、印刷、皮革和化妆品等行业排放的废水中含有许多剩余的染料,这些染料由于含有复杂的芳香结构而非常稳定不容易去除,对环境造成巨大的危害。因此对这些染料废水进行处理是至关重要的。从水中将染料去除最常用的方法为物理方法和化学方法,而在这些方法中吸附法是一种经济有效的方法,因而选择一种良好的吸附剂的选择至关重要。一直以来,炭素材料由于具有特殊的石墨表面性质而被用作吸附剂来处理废水。氧化石墨烯作为碳纳米材料家族中的一名新成员,它具有非常大的比表面积,因此我们有理由相信它会是一种很优秀的吸附剂。研究发现制备的功能化石墨烯(GNS)对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)具有非常好的吸附效果,但是氧化石墨烯对于有机物的吸附性能还鲜有研究。本论文对以氧化石墨烯为基础的纳米复合材料的制备以及用于染料废水等难容污染物的处理方面进行了系统的研究,主要内容包括:一、我们首先采用改进的Hummers法制备氧化石墨,并进行超声波处理,最终得到氧化石墨烯。使用SEM、TEM、XRD和傅里叶红外分析对氧化石墨形成前后的结构及形貌进行了表征。XRD和红外分析结果显示氧化石墨片层上存在大量的含氧官能团如羟基、羧基、羰基、环氧基等,这些极性基团的存在使氧化石墨具有很好的亲水性。通过对氧化过程的研究发现,石墨原料和高锰酸钾的用量配比、低温反应时间对产物的氧化程度影响较大,高温反应时温度过高则会使含氧基团受热分解从而影响产物结构。二、采用溶液混合法制备G/silica/Fe3O4纳米复合材料,并用XRD、FT-IR、AFM、 TEM.磁力线等方法对G/silica/Fe3O4纳米复合材料的化学结构和形貌进行表征。将制得的新材料用于对染料废水甲基紫,孔雀石绿进行吸附,通过对实验条件的优化,探讨了染料初始浓度、吸附剂浓度,吸附时间对吸附的影响。吸附剂对实际样品的吸附以及吸附剂的回收利用结果表明吸附剂对实际样品的吸附值达85%以上,五次解吸附后,G/silica/Fe3O4磁性纳米复合材料对染料的吸附率仍然在80%以上。三、采用一步合成法合成G/Fe3O4纳米复合材料,合成的G/Fe3O4纳米复合材料不仅有良好的吸附功能,并且便于磁选回收。用XRD、FT-IR、AFM、TEM、磁力线等表征方法对G/Fe3O4纳米复合材料的化学结构和形貌进行表征。将制得的G/Fe3O4纳米复合材料用于对多环芳烃的吸附,考察不同条件对吸附造成的影响,得出最优化吸附条件,同时对吸附机理进行研究。G/Fe3O4纳米复合材料对多环芳烃的吸附结果表明吸附剂对多环芳烃具有良好的吸附性。四、以磁性纳米CoFe2O4为核,以钛酸四丁酯为原料,以氧化石墨烯为载体,采用一步水热合成法制备出高矫顽力和高催化性能的磁性G/TiO2/CoFe2O4三元纳米复合材料。用XRD、FT-IR、AFM、TEM、磁力线等表征方法对G/TiO2/CoFe2O4三元纳米复合材料的化学结构和形貌进行表征。以亚甲基蓝(MB)溶液为模拟废水,研究了G/TiO2/CoFe2O4三元纳米复合催化剂的催化活性。通过对实验条件的优化,探讨了染料初始浓度、催化剂投加量、pH值以及光照时间对光催化性能的影响。实验结果表明,与传统的Ti02半导体材料相比,G/TiO2/CoFe2O4三元纳米复合材料具有更加优异的光催化性能,同时避免的Ti02材料难回收的缺点。
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