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随着水污染问题的日益严重和水质要求的进一步提高,传统的水处理技术对水体中微污染物的去除能力明显不足。因此,开发高效、经济、简便的除微污染技术尤为必要。吸附是去除水中污染物的有效方法之一,但常规的吸附材料大多数存在吸附率低、选择性差、不可再生等缺点。因此,针对水中微污染物的吸附去除这一热点问题,本文围绕介孔氧化铝功能化及其复合材料展开研究,分别合成了HA-OMA,NH2-OMA,ZrO2-Al2O3,CaO-Al2O3和MgO-Al2O3介孔材料,并将其作为选择性吸附剂,应用于污水处理进行了探讨。论文的主要研究内容如下:
(1)采用溶胶-凝胶法,以异丙醇铝为铝源,P123为模板剂,分别选用腐殖酸、硝酸铵作为修饰物,成功制备了高度有序的改性介孔氧化铝HA-OMA和NH2-OMA,其比表面积分别为156.5m2/g和305.47m2/g,孔容分别为0.2273cm3/g和0.5625cm3/g,孔径分别为9.49nm和7.10nm。
(2)采用软模板法,以P123为模板剂,选用不同铝源、锆源、钙源和镁源,可控合成了Zr/Al、Ca/Al、Mg/Al摩尔比在0.1~0.5范围内连续可调的ZrO2-Al2O3,CaO-Al2O3和MgO-Al2O3介孔复合材料,鲜见文献报道。样品的TEM和N2吸脱附分析表明,锆铝摩尔比为0.29,钙铝摩尔比为0.5,镁铝摩尔比为0.29时,介孔复合材料相对比表面积高,孔道分布更均匀,排列更规则。其比表面积分别为278.12m2/g,267.36m2/g和285.35m2/g,孔容分别为0.9247cm3/g,0.9852cm3/g和0.2261cm3/g,孔径分别为12.99nm,13.49nm和3.32nm。
(3)将腐殖酸修饰的介孔氧化铝材料(HA-OMA)用于Cr6+的去除实验中,室温下吸附量可达28.39mg/g。当Cr6+初始浓度低于3.0mg/L时,进行吸附后,水溶液中Cr6+浓度可以达到饮用水中最大含Cr6+量的标准(MCL)。其吸附行为符合假二级吸附动力学模型,吸附等温线符合Freundlich等温式,吸附过程为吸热、自发、熵增的,且吸附剂HA-OMA通过碱洗后是可再生的,循环利用五次后,吸附率仍能高达95.3%。
(4)将腐殖酸修饰的介孔氧化铝材料(HA-OMA)用于Cu2+的去除实验中,室温下吸附量可达44.32mg/g。当pH=5时,HA-OMA对Cu2+的吸附效果最好。其吸附行为符合假二级吸附动力学模型,吸附等温线符合Langmuir等温式,吸附过程为吸热、自发、熵增的,且吸附剂HA-OMA通过碱洗后是可再生的,循环利用五次后,吸附率仍能高达97.03%。
(5)将硝酸铵修饰的介孔氧化铝材料(NH2-OMA)用于铬黑T和亚甲基蓝的去除实验中,在室温条件下,大约30min内达到平衡且平衡吸附量分别为498.10和495.05mg/g。NH2-OMA对铬黑T的吸附等温线符合Freundlich等温式,吸附过程为吸热、自发、熵增的。而Langmuir,Freundlich和Dubinin-Radushkevich模型均不能拟合NH2-OMA对亚甲基蓝吸附且吸附热力学只能判断该吸附过程是自发的。两者吸附行为都符合假二级吸附动力学模型,且吸附剂NH2-OMA通过碱洗后是可再生的,循环利用五次后,对铬黑T和亚甲基蓝的吸附率仍能达到98.33%和97.93%。
(6)在实验条件下,介孔复合材料ZrO2-Al2O3、CaO-Al2O3和MgO-Al2O3对Pb2+的吸附最大吸附量依次为110.49,95.89,75.96mg/g。从而得出三种材料对Pb2+的吸附能力依次为ZrO2-Al2O3>CaO-Al2O3>MgO-Al2O3,三种材料对Pb2+的吸附过程均符合假二级吸附动力学模型。